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丙烷c4混合烃选择转化催化剂的制备及性能研究化学工程专业论文

摘要丙烷+C。混合烃是Lurgi煤基烯烃(MTP)工艺过程的副产。如何利用备受企业关注。本文 摘要 丙烷+C。混合烃是Lurgi煤基烯烃(MTP)工艺过程的副产。如何利用备受企业关注。本文 结合丙烷+C。混合烃制低碳烯烃反应机理分析,针对混合烃组分活化转化所需的催化位点,设计、 制备了多功能复合催化剂,评价了其活性效果。结合物相、孔性质、酸性质表征,关联了催化剂 结构.性能关系,为混合烃工艺副产的转化利用提供了思路。 采用双胺.水热合成法与溶胶.凝胶法,分别制备了质量配比为1:3、1:1、3:1的SAPO-11 包裹1,-A1203与7-A1203包裹SAPO-1l的复合催化剂。在设定的反应空速(159·h/m01)、6000C、0.1MPa 条件下:Y.A120VSAPO.11系列样品对混合烃转化反应的催化活性优于SAPO.11/7-A1203系列样品。 3.,.A120;SAPO.11的催化活性最好,原料中C30、i.C40、n.C42、n-C40的转化率分别为14.71%、 10.32%、24.58%、16.85%:产物中C2、C3‘选择性为12.77%,丙烯/乙烯(Pro)比为5.53, ciS.2.C4+Vans.2.C4。选择性为75.90%;Cl+C20、C5+选择性分别为5.37%、5.96%。催化剂促进了 混合烃原料的同步转化。产物呈现高的2.丁烯选择性、低的C5+选择性,与SAPO.11弱酸性、受 控的裂解反应程度有关。 采用W03、V205分别修饰了复合催化剂。用于混合烃转化反应,10%V20s/3y-A120VSAPO·1 1 样品的催化活性突出。混合烃原料中C30、i-C40、n-C4‘、n-C40的转化率分别为1.93%、12.81%、 22.99%、18.37%;产物中C2。+C32选择性为12.41%,P/E比为5.51,cis-2-C4=+trans-2-C:42选择性 为78.42%:Cl+C20、Cs+选择性分别为4.39%、3.84%。c4烷烃的转化率明显升高,C5+选择性下 降。丙烷转化率明显下降。金属氧化物的修饰有待进一步优化。 混合烃原料中加入C02(氧化脱氢反应条件),钒修饰的SAPO-11一-灿203的活性优于钒修饰 的7-A120VSAPO.11。10%V205/SAPO-11/37-A1203催化剂样品上,混合烃原料中C30、i-C40、n-C4。、 n.C40的转化率分别为6.45%、10.35%、28.29%、23.66%,C02转化率为25.11%:产物中C2。+C32 选择性为10.19%,且乙烯选择性上升明显,P/E比为1.97,cis.2.C4%trans-2.C42的选择性上升为 79.91%:C1+C20、C5+的选择性分别上升为7.73%、下降为2.16%。推测与产物C3。的深度氧化有 关。 关键词:丙烷+C。混合烃,选择转化,双胺.水热合成,溶胶.凝胶,复合催化剂 万方数据 AbstractMixed Abstract Mixed propane and C4 hydrocarbons are byproducts of Lurgi coal-based olefin(MrP)process. How to them well has been paid urgent attention. In this work,considering reaction mechanism of mixed propane and C4 hydrocarbons to olefins, multifunctional catalysts were designed and prepared to provide the catalytically active sites for the conversion of such mixed feedstock.Their activity were evaluated.The relationship between slnlcture and properties ofthe catalysts Was discussed by m朗tns ofcharacterization ofphase,porosity and acidity. These results provide usful clues for the utilization ofmixed byproduct ofhydrocarbons. Employing dual-amine hydrothermal synthesis and sol—gel process,composite catalysts of SAPO-11 wraped 7-A1

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