sio2基复相气凝胶的制备及其对铈离子的吸附固化性能研究材料科学与工程专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 摘要摘要 摘要 摘要 随着核科学技术的发展，核能在全球各国受到了广泛运用，但核废料的处理 处置问题限制了核能的可持续发展。核能利用过程中产生的高放废液(high．1evel liquidwaste)含有大量长半衰期和高放射毒性的钚及次锕系元素，这些元素存在 严重的安全隐患，必须将其安全处置并永久隔离生物圈。本文选择高比表面积、 高孔隙率和高孔体积的Si02一Zr02气凝胶和Si02一Zr02一海藻酸钙气凝胶，通过吸 附作用将高放废液中的四价钚分离，使得放射性废物直接从液体转变到固体，有 效的降低了废物体积和处置成本，并且避免了二次污染，随后将其进行固化形成 结构稳定的固化体，实现了一体化处理，对后期的深地处置具有重要的意义。 本文通过溶胶一凝胶的分相过程，在常压干燥下分别制备了具有三维网络结 构的多孔Si02一Zr02气凝胶和Si02．Zr02一海藻酸钙气凝胶，采用扫描电子显微镜 分析(SEM)、X．射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外分析(FT_IR)、比表面积和 孔结构分析(BET)等方法表征了气凝胶样品，并在不同条件下研究了两种气凝 胶样品对Pu(Ⅳ)的模拟离子Ce(IV)的静态吸附性能。结果表明：Si02．Zr02气凝 胶的比表面积高达309．1m2／g，平均孔径和孔体积分别为7．97nm和1．23cm3／g， 常温下最大吸附容量为177．6mg／g；Si02．Zr02．海藻酸钙气凝胶的比表面积为 390．81m2／g，平均孔径和孔体积分别为10．38nm和1．33cm3儋，常温下最大吸附容 量为269．2mg／g，两种气凝胶对ce(rv)离子的吸附过程均符合Langmuir等温线模 型和准二级动力学方程，是合适的Ce(IV)离子吸附剂。 对吸附Ce(1V)离子后Si02一Zr02．海藻酸钙气凝胶分别进行了玻璃固化和玻 璃陶瓷固化。玻璃固化研究表明固化体中不存在Ce02的特征峰，玻璃网络结构 能够将Ce(rV)离子包容在其中，是一种安全有效的固化方法；玻璃陶瓷固化研究 表明，在1450。C热处理后，铈元素全部进入Ca2Si04和Zr02的晶相，发生钙位 和锆位的取代，在Ca2Si04和Zr02的外部包裹一层Si02，形成稳固的固化体结 构。 关键词：溶胶．凝胶；常压干燥；Si02一Zr02．海藻酸钙气凝胶；Ce(IV)离子吸附性 能：固化 浙江大学硕士学位论文 II AbstractAbstract Abstract Abstract Nuclear technology has rapid development in recent decades．While making use of nuclear energy,it also produced a large number of high—level liquid waste(HLLW) which contains SO much long halglife、tfi．gh radiation toxicity of plutonium and actinides that they must be disposed safely and permanently．This paper mainly talks about the absorption and immobilization of plutonium from HLLW,we Can change the radioactive waste from liquid to solid directly,reducing waste volume and disposal costs effectively,and avoid secondary pollution at the same time．Therefore， it is imponam to develop specific materials with enormous surface area、hi曲porosity and pore volume，which would be able to form stable and solid structure after heat treatment． In this paper,SiOz··Zr02 aerogels and SiOz-·Zr02-·calcium alginate aerogels with three-dimensional porous structure are prepared by Sol-Gel process with phase separation method．The aerogels are characterized by t