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氮掺杂碳载非贵金属的氧还原催化剂研究化学工程与技术专业论文

北京化工大学硕士学位论文而后通过简单的直接热解方法,分别合成了Mn、Fe、Co、Ni中的一 北京化工大学硕士学位论文 而后通过简单的直接热解方法,分别合成了Mn、Fe、Co、Ni中的一 种或多种元素修饰的氮掺杂碳材料。其中,Mn和Co的氧化物对ORR本 身就具有一定的催化活性,热解过程中Co和Fe还会和N相互作用形成 金属一吡啶型氮,Fe和Ni有助于热解过程中碳元素的石墨化,以上这些都 有利于ORR催化活性的提高。此外,本文还重点研究了热解温度对氮元 素的掺杂形态和含量以及对碳材料的石墨化程度的影响。 循环伏安(CV)和线性扫描伏安(LSV)测试表明,800℃下合成 的四种金属修饰的氮掺杂碳载非贵金属催化剂,标记为MFCN,,NC.800具 有最优的ORR催化性能,其起始电位和半波电位分别比商业P淝高54 mV和46 mV;旋转环盘电极(砌①E)测试表明,MFCNI仓fC.800展示出 对02典型的四电子还原,此过程产生的H202几乎可以忽略不计;XRD、 XPS和HRTEM测试表明,优良的电化学性能主要是得益于能单独或协同 催化ORR的吡啶型氮、石墨型碳、MnO和Fe.Co.Ni纳米粒子被成功地 弓l入了高比表面积(1908 m2·g。1)的多孔复合催化剂中。此外,此催化剂 应用于Na2C03电解时最示出优异的电催化活性和长久的稳定性,对应于 电流密度10 mA.cm乏和100 mA.cm-2时的槽电压分别为0.86 V和1.45 V, 而相同条件下常规析氢阴极(HEC)电解的槽电压分别为1.90 V和2.52 V, 说明该催化剂能有效降低Na2C03电解产生NaHC03和NaOH的槽电压。 关键词:氮掺杂碳材料,非贵金属,氧还原反应,氧气扩散阴极,碳 酸钠电解 l王 万方数据 ABS圈[己ACTSTI歹DY ABS圈[己ACT STI歹DY oF NlTROGEN—DoPED CARBoN WITH NoN.PRECIoUS METALS AS EFFICIENT CATALYSY FOR oXYGEN REDUCTIoN ABSTRACT The development of efficient electrocatalysts for an oxygen diffusion cathode(ODC)is one of the most important projects for enhancing the performance of electroc:hemical energy conversion including fuel cells, metal.air batteries,and NaCl/NazC03 electrolysis.However,the sluggish kinetics of the oxygen reduction reaction(ORR)results in serious cathodic polarization,which leadS to low outputs of fuel cells and metal_air batteries, and high input of electrolysis cells.Platinum(Pt)一based materials have long been regarded as the most effective catalysts for the ORR,but they suffer from a prohibitive cost and limited storage.Nowadays,tremendous efforts are devoted to the design and preparation of non-precious metal catalysts CNPMCs) with low cost,high activity,and long-term durability to promote the progress of fuel cells,metal.air batteries,and ODC electrolysis. In view of the abundant pyridinic N and the interaction with ferrous of 1, 1 0.Phenanthroline,a sei’ies of catalysts doped with Fe and N designated as Fe.N@Cs were synthesized by the impregnation method followed by pyrolysis.In the proces

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