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附 录 一个基于表面结构C-Nafion/Fe-ion对偶氮染料的光助Fenton反应引导了一个了不起的对羧酸酯中间体的生物降解性增加的处理方案 摘要 一种新型的C-Nafion/Fe-ion结构的纤维，在Fenton固定化光助反应中有能力调节降解橙黄II。该催化剂的制备需要在足够保护C表面的Nafion的量和在Nafion中允许光催化发生的铁簇催化部位的最小封装之间平衡。C-Nafion纤维在光下催化橙黄II降解在H2O2存在下可以被使用的最高pH值为10.用C-Nafion/Fe-ion纤维调节的光催化作用随着所使用的光的强度和反应中所需的活化能为9.8kcal/mol的反应温度。这表明离子和自由基分子反应发生了在橙黄II降解的过程中。在建立和在光下中间体铁配合物降解中涉及Fe2+的回收和红外光谱检测。这一观察，以及其他实验结果，使我们能够提出一个关于C-Nafion/Fe-ion织物对染料的降解机理。C-Nafion/Fe-ion纤维在H2O2存在下在仿太阳光的下可以以非常高的BOD5/COD值把完全非生物降解的橙黄Ⅱ转变为生物适合的的材料。X射线光电子能谱（XPS）和C-Nafion/Fe-ion织物表层的氩正离子的溅射允许我们可以描述光触媒到分子的水平。被投射电子显微镜（TEM）检测的大多数的铁簇的粒径为近4nm，通过扫描电子显微镜（SEM）和光学显微镜观察发现这是由于其进入Nafion薄膜封装的基尔克笼决定的。 引言 在均相反应中光芬顿试剂（Fe3+/Fe2+/H2O2）是一种高效的，廉价的试剂去生成氧化自由基，例如OH*和HO2*，有能力把有机化合物氧化为CO2和水。以Fe3+和Fe2+形式的铁可以作为光催化剂，它需要的适宜pH值小于等于4.在更高的pH时，铁沉淀为氢氧化物。在光助芬顿均相反应中，可逆的铁循环反应涉及第一步反应： H2O2+Fe2+→Fe3++HO-+HO k1=40-60M-1 s-1 (1) 在第二步反应中，Fe3+离子被光〔＜330nm〕,它转化了额外的OH*自由基。 Fe(OH)2+→Fe2+ + HO* k2 = 2 × 10-3 M-1 s-1 (2) 金属的电荷转移反应（LMCT）通过一个复杂的配体羧酸自由基发生在一个氧化还原的光科勒贝过程中，导致有机化合物脱羧。 [RCOO-Fe]2+ → [R*] + CO2 + Fe2+ (3) 在均相的芬顿反应中，pH需要调节两次，首先为一个酸性的pH＜4，来达到芬顿的预处理的目的，然后回到中性的pH。这样，就有可能进行较低成本的第二阶段有机化合物的生物的破坏，一旦在芬顿的预处理中生物相容性达到。这就是为什么受支持的芬顿固定化催化剂最近已经被开发出来去克服昂贵的pH调整在Nafion膜，硅的表面结构，Nafion硅的表面，聚四氟乙烯共聚物和藻朊酸盐微胶囊。这些受支持的催化剂在过去的几年里一直在发展，以（a）耐腐蚀，由于在溶液中会生成氧化自由基（b）把铁离子固定在一个稳定的形式，以使他们在反应中不会萃取出来，和（c）让芬顿固定化催化反应以可接受的动力学速率为目的。 最近，纤维材料作为反应过程的结构的反应床已经变的越来越重要。最近碳纤维和织物一直被用于做为金属沉积和以多种过程测试为催化剂。这些材料是二维的和拥有足够的机械和热性能。C纤维上的功能基团可以广泛的交换，和保留强烈的铁种类，对芬顿催化降解双氧水是必要的。 在本研究中，我们提出了一个C-Nafion/Fe-ion织物作为第一次被使用的一种复合材料作为一个稳定的固定化光助催化剂，这种催化剂用于芬顿光助反应降解橙黄Ⅱ。一种新型的复合催化剂被详细的研究了，它由7um的碳长丝平行排列于被Nafion膜覆盖的机织织物结构中，在Nafion膜上铁离子可以相互交换。呈现在本研究中的碳纤维在氧化的芬顿过程中显示了足够的特点，当以合适的几何尺寸用于光化学反应实验仪中是本研究的目的。呈现的结果表明该类的偶氮染料可以光催化降解，反应过程中的活化能（Ea），在圆柱形反应器中发生的反应动力学模型，和在生化性方面的显著增加。 碳结构加载和卸载的表面结构特征是用电子显微镜（光学，扫描电镜，透射电镜），比表面积测定（BET），电阻表面，光电子能谱（XPS）和外部反射傅立叶变换红外出光谱（ERFTIR），来确定催化剂在分子水平上的形貌和表面成分。 实验部分 化学品和织物：甲醇（奥尔德里奇51，921-1）溶液重量的5%的Nafion的全氟离子交换树脂被用作吸收。酸和碱，甲醇，Fe2（SO4）3·7H2O，KSCN，橙黄Ⅱ，H2O2是公司每年Fluka公司的产品（布克斯，瑞士）和可以直接使用。 碳纤维是从英国的浪费罗剑桥，剑桥收到的。经过初步筛选后，一个400特克斯6000长丝7英寸的纤维被选中，并且被用于整个