bi2te3热电薄膜的制备和性能分析及器件制备初探word格式论文.docxVIP

独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得电子科技大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。作者签名：日期：年月日论文使用授权本学位论文作者完全了解电子科技大学有关保留、使用学位论文的规定，有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权电子科技大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。（必威体育官网网址的学位论文在解密后应遵守此规定）作者签名：导师签名：日期：年月日摘要热电器件的能量转化效率取决于热电材料的电学性能和热学性能，目前公开发表的热电器件转化效率不超过15%。因此，在现有的材料体系下，拓展热电材料的应用领域，例如用于芯片局部制冷或者为无线传感器提供能源的微型热电器件受到了越来越多研究者的青睐。Bi2Te3 是室温下热电优值(ZT)最高的热电材料，目前已有成熟的商业应用，是构造微型热电器件最理想的原材料。制备微型热电器件的关键在于制备出性能优异的热电薄膜。从上个世纪80 年代热电薄膜研究开始至今，人们尝试了各种方法制备Bi2Te3热电薄膜，包括MBE、MOCVD、闪蒸法、磁控溅射等，得到了许多性能优异的Bi2Te3薄膜，但这些方法都需要复杂的设备，使得薄膜制备成本很高，难以实现商业化应用。本文第三章研究了一种通过反复蒸镀薄层Te和Bi单质形成复合薄膜，再退火合成Bi2Te3相的方法制备Bi2Te3薄膜，这种分步蒸发后退火法采用简单的热蒸发系统就可以获得性能优异的Bi2Te3薄膜。本文系统研究了退火温度、单质层计量比对Bi2Te3薄膜成分、形貌以及电学性能的影响，发现退火可以有效提高薄膜的结晶性和表面平整度，单质层计量比Te/Bi为1.2的Bi-Te薄膜在200°C-250°C退火后拥有最优的电学性能，得到最高的Seebeck系数为-172?VK-1，最大的功率因子达8× 10-4Wm-1K2。微型热电器件的热电单元在温度梯度方向上需要高的长径比以获得足够的温差，这就要求制备的热电薄膜具有足够的厚度（10?m），而热蒸发、磁控溅射等物理气象沉积方法很难实现厚膜的制备。通过合适的工艺控制，低沉本的电化学沉积法较容易制备出十微米级厚度的薄膜，并且在结合微细加工工艺制备微型热电单元时具备一定的工艺优势。本文第四章中采用三电极体系，以glass/Cr/Au基片作为工作电极，研究了恒电位法和脉冲法对Bi2Te3 薄膜形貌、成分的影响。研究发现，通过脉冲法制备的薄膜具有更加致密的结构和接近化学计量比的成分，优化脉冲工艺参数后沉积获得的n 型Bi2Te3薄膜Seebeck 系数为-46?VK-1，功率因子为3.9×10-4Wm-1K2。本文第五章基于分步蒸发后退火法制备出的Bi2Te3薄膜，尝试了阵列化cross-plane结构和in-plane结构微型热电器件的制备。选用金属Cr薄膜做底电极，采用热蒸发法和光刻技术相结合依次制备n型Bi2Te3和p型Sb2Te3热电单元，在cross-plane结构和in-plane结构制备过程中都面临热电材料和基片（或底电极）的粘附性问题：cross-plane结构中热电材料沉积在Cr电极上，采用先沉积一层单质Te的方法可以有效改善Bi2Te3和Sb2Te3与Cr电极的粘附性；in-plane结构中热电材料直接沉积在基片表面，尝试了在石英玻璃基片和Si/SiO2基片上沉积热电单元，但由于Bi-Te基热电材料和SiO2粘附性比较差，少量的表面缺陷或者污渍就会导致热电单元脱落，难以制备出完整的器件结构，需要寻找新的基片材料以实现in-plane结构微型热电器件的完整搭建。关键词：热电材料，Bi2Te3薄膜，分步蒸发后退火，微型热电器件，电化学沉积AbstractThereportedmaximumconversionefficiencyofthermoelectric(TE)devicesisless than15%,limitedbythethermalandelectricalpropertiesofthermoelectricmaterials.So, expandingtheapplicationofTEmaterials,suchasmicro-thermoelectric(MTE)devices whichareusedforchipsrefrigeratingorpoweringwirelesssensors,attractedalotof attention.Bi2