硅含量对氯甲烷制取低碳烯烃的SAPO-34分子筛酸性的-化工进展.PDF

化 工 进 展 2015 年第34 卷第2 期 CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS ·413 · 研究开发 硅含量对氯甲烷制取低碳烯烃的 SAPO-34 分子筛酸性的影响 孔令涛，沈本贤，蒋章 （华东理工大学化学工程联合国家重点实验室，上海 200237 ） 摘要：以三乙胺-四乙基氢氧化铵为复合模板剂，合成了不同硅含量的SAPO-34 分子筛，并采用XRD 、NH -TPD 、 3 29 以及 Si MASNMR 等方法对其进行了表征，最后考察了不同硅含量SAPO-34 分子筛催化转化氯甲烷制取乙烯、 丙烯的反应性能。结果表明：硅铝比在0.10～0.80 时，均能合成规整的SAPO-34 立方晶粒；硅铝比低于0.05 或 高于 1.00 时，易伴随形成片状和无定形晶相。当硅铝比为 0.6 时，SAPO-34 的结晶度最大，微孔比表面积为 588m2 3 /g ，微孔体积为0.267cm /g 。硅铝比从0.05 到0.60 逐渐增大时，SAPO-34 酸强度和酸数目明显增多，继续 增大硅铝比，酸强度增强，弱酸数目减少。在T=425 ℃、氯甲烷WHSV=2.73h-1 时，对所合成SAPO-34 分子筛催 化氯甲烷的反应性能进行了评价，随硅铝比增大，SAPO-34 的酸性增强，氯甲烷的初始转化率逐渐升高，然而 二次反应加剧致使乙烯丙烯选择性略有下降。 关键词：硅含量；SAPO-34；酸性质；氯甲烷；低碳烯烃 中图分类号：TQ 426.94 文献标志码：A 文章编号：1000 –6613 （2015 ）02 –0413 –06 DOI ：10.16085/j.issn.1000-6613.2015.02.018 Synthesis of SAPO-34 catalyst with different silicon contents and their catalytic performance in chloromethane to olefins KONG Lingtao ，SHEN Benxian ，JIANG Zhang （State Key Laboratory of Chemical Engineering ，East China University of Science Technology ，Shanghai 200237， China ） Abstract：SAPO-34 molecular sieves with different Si contents were synthesized and used as catalysts for conversion of chloromethane to light olefins. The influences of different Si amounts on crystalline structures ，morphology features ，textural properties and acidity of SAPO-34 samples were 29