新型有机无机杂化微孔分子筛材料的合成与表征.pdf

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新型有机无机杂化微孔分子筛材料的合成与表征

摘 要 有机一无机杂化微孔分子筛材料作为将有机功能团引入到无机分子筛中的一类新 兴杂化材料,具有较高的水热稳定性和良好的化学修饰性的,因而,在近年来引起了众 多化学家的兴趣和关注。但是目前,有关这类材料的报道还十分有限,而且被引入的有 机基团往往缺乏化学修饰性,含量也较少,因而极大地限制了这类材料的实际应用。 本论文探索将更具功能化的有机基团如苯基、噻吩引入到微孔分子筛材料的骨架 中,合成出新型的有机一无机杂化微孔晶体材料。首先,我们通过改进文献方法,实现 的简单、低成本的单批大量合成。然后,以BTEB和TEOS或无机SIC}2作为混合硅源, 在不加有机模板剂的条件下,尝试将桥型苯基、噻吩基团引入到A沸石、Y沸石和丝光 沸石中。但是目前的这些强碱性(PH_12~14)环境下的合成是不成功的。接着,我们 以BTEB为单一硅源,尝试在弱酸性或近中性环境的磷酸盐体系下合成有机一无机杂化 CPMASNMR、29SiMASNMR、27AIMASNMR、 材料用粉末XRD、TEM、FT-IR、13C 31PMAS 和AEL晶型的杂化微孑L材料,并且有机基团含量高达12.5%。只是有机硅多数以Si-O—Si 结构的表面,从而形成杂化.Ph.SAPO.5和.Ph.SAPO.11分子筛。 关键词:有机一无机杂化;微孔分子筛;有机硅;.Ph.SAPO.5;.Ph-SAPO一11 Abstract to andwell modifiable a Owinghighthermal/hydrothermalstability chemically ability,as newclassof molecular hybridmaterials,organic-inorganichybridmicroporoussievehave stimulated the onthemare rare chemistsin last untilnow. greatly years.However,reportsvery finalcarboncontentsintroducedinthemolecularsievealenot Furthermore,the veryhigh, tobe andthe ale difficultmodified limitedtheir organicgroupsnormally chemically,which practicalapplication. Inthis withadvanced as work,byintroducingorganicgroup properties,suchphenylene and theframeworkof ofnew thiophene,into microporous,thesynthesisorganic·inorganic materialshasbeen the hybrid expedmental microporous explored.Firstly,byoptimizing in and processrepo

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