反应条件对介孔Ni—CaO—ZrO2催化剂上CH4耦合重整反应性能影响.pdfVIP

石 油 化 工 2012年第41卷第 7期 PETR0CHEM ICAL TECHN0L0GY ·763 · 反应条件对介孑LNi—CaO—ZrO2催化剂上 CH4耦合重整反应性能的影响 司兰杰L，王长真L，孙楠楠 ，闻 霞 ，魏 伟 ，孙予罕 ， (1．中国科学院 山西煤炭化学研究所 煤转化国家重点实验室，山西 太原 030001； 2．中国科学院 研究生院，北京 100049；3．中国科学院 上海高等研究院低碳转化中心，上海 201203) [摘要 ]利用并流沉淀法制备了介孔Ni—CaO—ZrO：催化剂，在该催化剂上考察了水蒸气重整 (SRM)、CH部分氧化 (POM)和 CO。重整 (CDR)反应的不同耦合方式对CH重整反应的影响，以及反应温度和气态空速对CH三重整反应制合成气过程的影 响。实验结果表明，与单纯的CDR反应相比，SRM—CDR耦合反应与CDR—POM耦合反应均具有明显的优势，前者侧重于产 物分布的调节 ，而后者则对增强催化剂的活性和稳定性有重要意义。CH三重整条件下催化剂失活的主要原因是复杂气氛条 件下的晶相烧结；在反应温度为973K、气态空速35．0L／(h·g)、 (CH)： (CO，)： (O，)： (H，O)：2：1：O．875：O．50的 条件下，催化剂上CH转化率约为83％，产物合成气中 (H)： (CO)约为2．00，且在反应10h内催化剂活胜稳定。 [关键词 ]甲烷；三重整；二氧化碳；氧气；水蒸气；镍基催化剂 [文章编号]1000—8144(2012)07—0763—07 [中图分类号]TQ032 [文献标识码]A InfluenceofReactionConditionsonM ethaneCouplingReformingover M esoporousNi—CaO—ZrO2Catalyst SiLanjie一，WangChangzhen一，SunNannan，WenXia，WeiWei，SunYuhan’ (1．StateKeyLaboratoryofCoalConversion，InstituteofCoalChemistry，ChineseAcademyofSciences，TaiyuanShanxi 030001，China；2．GraduateUniversityofChineseAcademyofSciences，Beijing100049，China；3．LowCarbonConversion Center，ShanghaiAdvancedResearchInstitute，ChineseAcademyofSciences，Shanghai201203，China) lAbstract]AmesoporousNi—CaO—ZrO2catalystwaspreparedbyaco-precipitationmethod．The influencesofreactiontemperatureandGHSVonthecatalystactivitiesiDH，O．CO reforming(SRM— CDR)，CO2一O2(CDR—POM)reformingandH2O—O2-CO2reforming(tri—reforming)ofCH4were investigated．ItwasfoundthattheSRM —CDR andCDR—P0M processeswerebetterthanCO2 reforming(CDR)．TheproductdistributionforsRM—CDRiseasytoadjust．andPOM—CDRwasis beneficialforimprovingtheactivityandstabilityofthecatalyst．Andthetri-reformingofCHahasthe advantagesofbothSRM —CDR andPOM—CDR．Thecomplexatmospherei