分级结构MCM22分子筛高效催化α蒎烯异构化.PDF

第３９卷第４期 湖北大学学报（自然科学版） Ｖｏｌ．３９　 Ｎｏ．４　 ２０１７年７月 Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｈｕｂｅｉ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ（Ｎａｔｕｒａｌ Ｓｃｉｅｎｃｅ） Ｊｕｌｙ，２０１７　 文章编号：１０００ ２３７５（２０１７）０４ ０４０５ ０６ 分级结构ＭＣＭ⁃２２ 分子筛高效催化α⁃蒎烯异构化 李丹，耿南坤，詹珂，闵慧，周丹，夏清华 （有机功能分子合成与应用教育部重点实验室（湖北大学），湖北 武汉４３００６２） 摘要：具有微孔⁃介孔分级结构的ＭＣＭ⁃２２分子筛被应用于催化α⁃蒎烯异构化合成莰烯和柠檬烯的反应中，并表现 出优异的催化性能．系统考察溶剂、反应温度、反应时间等对α⁃蒎烯异构化的影响．ＭＣＭ⁃２２催化α⁃蒎烯异构化具有效率 高的特点，更重要的是其反应⁃再生循环无需高温处理．循环使用实验表明该催化剂稳定性极好，可多次重复使用． 关键词：α⁃蒎烯；异构化；酸催化；ＭＣＭ⁃２２；分级分子筛 中图分类号：Ｏ６４３　 　 文献标志码：Ａ　 　 ＤＯＩ：１０．３９６９／ ｊ．ｉｓｓｎ．１０００⁃２３７５．２０１７．０４．０１３ Ｈｉｅｒａｒｃｈｉｃａｌ ＭＣＭ⁃２２ ａｓ ａｎ ｅｆｆｉｃｉｅｎｔ ｃａｔａｌｙｓｔ ｆｏｒ ｔｈｅ ｉｓｏｍｅｒｉｚａｔｉｏｎ ｏｆα⁃ｐｉｎｅｎｅ ＬＩ Ｄａｎ，ＧＥＮＧ Ｎａｎｋｕｎ，ＺＨＡＮ Ｋｅ，ＭＩＮ Ｈｕｉ，ＺＨＯＵ Ｄａｎ，ＸＩＡ Ｑｉｎｇｈｕａ （Ｍｉｎｉｓｔｒｙ⁃ｏｆ⁃Ｅｄｕｃａｔｉｏｎ Ｋｅｙ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ ｆｏｒ ｔｈｅ Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ａｎｄ Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ ｏｆ Ｏｒｇａｎｉｃ Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ Ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ（Ｈｕｂｅｉ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ），Ｗｕｈａｎ４３００６２，Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｈｉｅｒａｒｃｈｉｃａｌ ＭＣＭ⁃２２ ｚｅｏｌｉｔｅ ｗｉｔｈ ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ⁃ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ ｉｓ ａｐｐｌｉｅｄ ｉｎ ｔｈｅ ｃａｔａｌｙｔｉｃ ｉｓｏｍｅｒｉｚａｔｉｏｎ ｏｆα⁃ｐｉｎｅｎｅｔｏｓｙｎｔｈｅｓｉｓｏｆ ｃａｍｐｈｅｎｅａｎｄｌｉｍｏｎｅｎｅ，ａｎｄｐｒｅｓｅｎｔｓｅｘｃｅｌｌｅｎｔｃａｔａｌｙｔｉｃａｃｔｉｖｉｔｙ． Ｔｈｅ ｅｆｆｅｃｔｓ ｏｆ ｓｏｌｖｅｎｔｓ， ｒｅａｃｔｉｏｎ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ， ａｎｄ ｒｅａｃｔｉｏｎ ｔｉｍｅ ｏｎ ｔｈｅ ｉｓｏｍｅｒｉｚａｔｉｏｎ ｏｆ α⁃ｐｉｎｅｎｅ ｈａｖｅ ｂｅｅｎ ｓｔｕｄｉｅｄ． Ｍｏｒｅ ｉｍｐｏｒｔａｎｔｌｙ， ｃａｌｃｉｎａｔｉｏｎ ａｔ ｈｉｇｈ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ｉｓ ｎｏｔ ｎｅｃｅｓｓａｒｙ ｆｏｒ ｔｈｅ ｒｅａｃｔｉｏｎ⁃ｒｅｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ ｒｅｃｙｃｌｉｎｇ ｏｆ ｔｈｅ ＭＣＭ⁃２２ ｃａｔａｌｙｔ． ＭＣＭ⁃２２ ｈａｓ ｂｅｅｎ ｐｒｏｖｅｎ ｔｏ ｂｅ ａｎ ｅｆｆｉｃｉｅｎｔ ｈｅｔｅｒｏｇｅｎｅｏｕｓ ｃａｔａｌｙｓｔ ｗｉｔｈ ａ ｈｉｇｈｌｙ ｒｅｃｙｃｌａｂｌｅ ｓｔａｂｉｌｉｔｙ． Ｋｅｙ ｗｏｒｄｓ：α⁃ｐｉｎｅｎｅ；ｉｓｏｍｅｒｉｚａｔｉｏｎ；ａｃｉｄ ｃａｔａｌｙｓｉｓ；ＭＣＭ⁃２２；ｈｉｅｒａｒｃｈｉｃａｌ ｚｅｏｌｉｔｅ ０　 引言 ［１⁃２］ 可再生资源松节油是世界上产量最大的芳香烃，我国的资源也很丰富 ．松节油的主要成分为α⁃ 蒎烯和β⁃蒎烯，且α⁃蒎烯含量远大于β⁃蒎烯含量，因此实现α⁃蒎烯高效催化转化具有重要战略意义．莰 ［３］ 烯和柠檬烯是α⁃蒎烯异构化后的主要产物（反应路径 如下图所示），在医药、日化、材料等方面的应用 ［４⁃６