负载量对Ni2PSiO2催化剂结构及氯苯加氢脱氯性能的影响.pdfVIP

摘要 采用改进的溶胶．凝胶法、等体积浸渍法及程序升温还原法相结合的方法制 备了具高分散度、不同磷化镍负载量的Ni2P／Si02催化剂。通过H2一TPR、N2吸 察了负载量对Ni2P／Si02催化剂结构及氯苯加氢脱氯(HDC)反应性能的影响。 采用改进的溶胶．凝胶法可以制得负载量较大、分散度较高Ni2P／Si02催化剂， 磷化镍颗粒粒径主要分布在3～7 nm。随磷化镍负载量增加，Ni2P／Si02催化剂的 比表面和孔容降低、Ni2P晶粒增大，而Ni2P活性相表面、溢流氢数量及表面酸 量呈现先增加后减少的趋势。Ni2P／Si02催化剂酸性与磷化镍中缺电子的Ni中心 及P．OH基团有关。 在氯苯加氢脱氯反应中，随着Ni2P含量的增加，催化剂活性先增大后减小。 9．4 其中，Ni含量为14．2w丘％和1 wf．％的Ni2P／Si02催化剂具有较佳氯苯加氢脱 氯活性及稳定性，这与它们具有较大活性表面、较多溢流氢及酸性中心有关。 关键词：溶胶一凝胶法，磷化镍，负载量，氯苯，加氢脱氯 atfirstandthendecreased．The 14．2and19．4 Ni2P wt．％Ni catalystsconaining showedbeRer and isattributed activity totheir active stability．This larger surfaces， more andacidsites． spilt—hydrogenspecies KEY WORDS： sol—gel，nickelphosphide，Ni2P loading，chlorobenzene， Hydrodechlorination 目 录 第一章绪论……………………………………………………………………………l 1．1有机氯污染的现状……………………………………………………………1 1．2有机氯污染控制、治理方法…………………………………………………1 1．3氯化有机化合物催化剂HDC的研究………………………………………2 1．3．1催化HDC的处理方法………………………………………………．2 1．3．2氯代芳烃气相催化HDC的反应机理………………………………。3 1．4氯代芳烃HDC的催化体系…………………………………………………4 1．4．1氯代芳烃HDC催化剂的组成及结构………………………………．4 1．4．2催化剂的失活…………………………………………………………．7 1．5磷化镍催化剂…………………………………………………………………7 1．5．1磷化镍催化剂的结构特征……………………………………………．8 1．5．2磷化镍的制备方法……………………………………………………．9 1．5．3溶胶．凝胶法制备Ni．Si02…………………………………………．．10 1．5．4磷化镍催化剂在HDC方面的研究…………………………………ll 1．6本论文的研究目的及内容…………………………………………………．14 1．6．1研究思路及目的………………………………………………………．14 1．6．2研究内容……………………………………………………………．．14 第二章实验方法……………………………………………………………………16 2．1实验原料与试剂………………………………………………………………16