激发态过程的多体理论方法-发光学报.PDFVIP

第 26卷 第 3期 发 光 学 报 V ol126 N o13 2005年 6 月 CH INESE JOURNAL OF LUM INESCENCE June, 2005 : 1000-70 32( 2005 03-0273- 12 激发态过程的多体理论方法 黄美纯 ( 厦门大学物理与机电工程学院物理系, 福建 厦门 36 1005 : 描述多电子体系的绝大部 参量可实验测量, 如吸收光谱、发光光谱和激子效应等, 都涉及电子激发 态的正确描述。密度泛函理论 ( DFT 框架内的局域密度近似( LDA 作为第一性原理基态理论, 即基于 K ohn- Sham 方程的解, 是研究多粒子体系基态性质非常有力的工具。然而, 体系激发态的第一性原理理论及其计算 要比基态的理论计算复杂得多。关键问题在于描写基态和激发态时, 粒子间的交换关联相互作用并不相同, 而对于非均匀相互作用多粒子体系的交换关联能至今仍不清楚。不过, 近年来关于激发态问题的研究, 先后 发展了许多描述电子激发态的理论, 最重要的是基于准粒子概念和 G reen 函数方程的多体微扰理论和含时间 密度泛函理论 ( TDDFT 以及与此相关的描述电子-空穴相互作用的 Bethe-Salpe ter方程在凝聚态物理问题中 的应用。其中最关键的物理量是粒子的自能算符 2 , 它描述 H a rtree近似之外的交换和关联效应。虽然这些 理论不可避免地也要引入某些近似, 如对于 2 的一个好的近似就是H edin 的GW 近似方法。对许多实际凝聚 态体系的计算机模拟结果表明, GW 近似是描述激发态问题相当成功的理论方法。将 H artree-F ock (H F 理论 与 LDA 相结合, 但采用非局域屏蔽交换代替 HF 方法中的局域非屏蔽交换相互作用, 建立广义的 KS 方程 ( GK S , 得到所谓屏蔽交换局域密度近似( sX-LDA 方法。我们在平面波自洽场方法 PW sc f程序包的基础上, 发展了 PW scf-sX-LDA 方法, 也是处理激发态问题及材料设计的有效方法。将评述激发态过程多体理论各种 方法的发展和意义, 讨论这些多体理论方法之间的联系和差异, 并在此基础上介绍它们在解决半导体带带跃 迁( 或带隙偏小问题 、半导体及其微结构中的激子效应等重要领域的应用和成果。 : 多体理论; 激发态过程; 第一性原理方法 : O 472. 3; O 482. 31 PA CC: T 125C; 9510 C : A 围的吸收谱、透射谱; 用电子激发的如电子能量损 1 引 言 失谱, 以及联合光子与电子的电子光发射谱和反 所有的光谱实验数据, 都是样品受到某种扰 转电子光发射谱等。最近 20 年来, 又发展了许多 动( 如入射光子, 电子等等 , 然后测量样品对这 新的测量技术, 极大地推动着半导体激发态的研 些微扰的响应得到的。就是说, 体系经历了被激 究。这些新技术的特点是: 高光谱 辨和高空间 发的状态。因此, 如果采用传统的密度泛函理论, 辨, 高亮度光源( 如同步辐射光源 , 超快激光 即所谓静态 DFT, 计算体系的基态性质, 要解释或 器的超短时间(飞秒量级 测量, 高空间相干性技 预言具有动力学性质的激发态实验的结果, 如光 术和低温技术等等。这些新的实验技术可以研究 发射谱、吸收谱和电子能量损失谱等等, 是不充 相当复杂的电子过程, 例如化学反应初始阶段的 的。 电子激发过程等。 对于半导体发光材料, 关心的主要问题是价 当然, 由于激发态过程是体系基态性质对外 带能区的