NiMgAlO-F催化剂的物化性能及其在甲烷部分氧化制合成气中的应用-学兔兔 www.xuetutu.com.pdfVIP

学兔兔 石 油 化 工 2010年第39卷第12期 PETR0CHEMICAL TeCHN0LOGY ·1319· NiMgAIO—F催化剂的物化性能及其在 甲烷部分氧化制合成气中的应用 张 军 一，赵 宁 ，肖福魁 ，魏 伟 ，孙予罕 2 (1．中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，山西 太原 030001； 2．中国科学院 上海高等技术研究院 低碳能源转化中心，上海 201203) [摘要]用共沉淀法合成了NiMgA1类水滑石，并利用水滑石的“记忆效应”成功地将F一添加到该类水滑石中，经1 073 K焙烧后 得到NiMgA10一F催化剂，采用XRD、EXAFS、TG、ICP、H 一TPR和N2吸附一脱附等手段对其物化性能进行了表征。表征结果 显示，添加F一前后的类水滑石前体经过焙烧后所得的催化剂均为方镁石结构，但NiMgAIO—F比不含F一的复合氧化物NiMgA10 具有更小的比表面积、晶粒度和结晶度。NiMgAIO—F催化剂在甲烷部分氧化反应中表现出更高的活性和稳定性，甲烷转化率达 到95％，CO和 的选择性分别达到95％和99％，且反应120 h后催化剂活性没有下降，这是因为F一的引入提高了催化剂的可 还原性、碱性和活性组分Ni的分散性，进而改善了催化剂的活性和抗积碳能力。 [关键词]水滑石；氟；复合氧化物催化剂；甲烷部分氧化；合成气 [文章编号]1000—8144(2010)12—1319一O7 [中图分类号]TQ 032．4 [文献标识码]A Physicochemical Properties of NiMgAIO—F Catalyst and Its Application to Partial Oxidation of Methane Zhang Jun 一，Zhao Ning ，Xiao Fukui ，Wei Wei ，Sun Yuhan ，。 (1．State Key Laboratory of Coal Conversion，Institute of Coal Che~slry，Chinese Academy of Sciences，Taiyuan Shanxi 030001，China； 2．Low C~bon Energy Conversion Center，Shanghai Advanc~Research Institute，Chinese Ac~emy of Sciences，Shanghai 201203，China) [Abstract] Fluorine—modified NiMgA1 composite oxide NiMgA10一F was prepared by thermal decomposition of hydrotalcite—type precursor and was characterized by means of XRD，EXAFS，TG， ICP，H2-TPR and N2 adsorption／desorption technique．The composite oxide was used as the catalyst in the partial oxidation of methane(POM)to syngas．The results revealed that fluorine was successfully introduced into the NiMgA1 composite oxide via high dispersion of MgF2，which led to formatio