开题报告–李慧芳–2013.12.16.docVIP

毕业论文开题报告 论文题目 SiCl4冷氢化铜系催化剂的研究 选题方向 应用催化 学生姓名 李慧芳 专业 应用化学 年级、班级 2010级应化（1）班 一、选题的来源、目的、意义和基本内容 选题来源 本选题来自于企业委托课题。 选题目的 通过铜系催化剂的制备及性能表征研究，提高其SiCl4冷氢化。西门子法生产多晶硅时产生大量SiCl4硅副产物，遇水极易分解。通过氢化将转化为，用并流共沉淀法制备SiO2催化剂，H值焙烧温度还原温度等活性结构。加氢催化剂活性组分一般为过渡金属元素及其化合物[]。铜基催化剂因具有比表面积大、活性高、成本低等优点而常常被用于加氢反应由于铜催化剂单独使用稳定性不够理想易于烧结团聚而失活，因此常采用助催化剂和载体来提高其耐热性和抗毒性[]。 过渡金属单独使用时催化活性并不高，而双金属催化剂具有协同作用，Ni-Cu和Pd-Au等双金属的协同作用可改变原料分子在催化剂表面的化学吸附，提高催化活性和选择性[]。用等体积浸渍法制得的Cu-Ni/SiO2，TPR表征发现添加组分Ni之后，Cu-Ni之间发生相互作用，还原峰温提前，催化剂易于还原，两组分分散度均增大，颗粒变得细小[]。刘迎新[3]等的Cu-Ni/SiO2催化剂的TPR只存在1个低温还原峰，为NiO和CuO在还原过程中经过晶格重建而形成的均一Cu-Ni合金相的还原，Cu-Ni之间的相互作用导致催化剂的还原峰温度（577K）比加Cu前催化剂的还原峰温降低81K，由于其还原温度低，其实验还原温度（723K）很容易导致活性组分烧结，减少了催化剂的活性 TiO2-SiO2具有大比表面积和高热稳定性的特点，是理想的催化剂载体材料。文献[]，用共沉淀法制备的TiO2-SiO2复合氧化物，当Ti/Si为1时，样品比表面积可以达到192.54m2· g-1，孔体积0.31cm3·g-1。在Cu/SiO2催化剂中引入适量TiO2(40%)能抑制Cu晶粒的增长，改善Cu粒子在载体中的分散性，催化剂的活性增大[]。Cu/SiO2催化剂因SiO2有大的比表面积使铜具有高度分散性，但由于Cu/Si之间较弱的相互作用，使催化剂具有较差的活性和稳定性；催化剂Cu/TiO2因TiO2有较小的比表面积使铜易发生团聚，催化剂活性低；Cu/TiO2-SiO2充分利用了SiO2较大的比表面积和Cu与TiO2之间强的相互作用，Cu与载体之间强的相互作用，使铜具有较好的分散性，催化剂具有较大的比表面积（238m2·g-1）、高的催化活性及稳定性[]。 稀土金属对稳定催化剂的活性组分及提高催化性能有很好的效果。稀土La常作为助剂加入到催化剂中对催化剂的结构、活性起到一定的稳定与加强作用[]。左建良[]等研究发现，稀土La作为结构性助剂能高度分散在载体上，阻止活性组分铜的流失，提高催化剂的稳定性，并且La的加入能抑制CuO烧结，使CuO保持较好的粒径和较高的分散度，从而保持高活性。刘迎新等[3]用等体积浸渍法制得的La2O3改性后的Ni/SiO2催化剂通过表征发现，少量的La2O3助剂有利于Ni催化剂中晶粒度变小，促进Ni物种在SiO2载体表面的分散，且La2O3的引入可以使催化剂上易还原NiO的数目大幅度增加，使催化剂的活性增大。稀土氧化物CeO2是多种催化剂优良的助剂，能在多方面调节催化剂的性能，增强载体的热稳定性。王立楠[]等研究发现，助剂CeO2的加入能抑制Cu-Ir/SiO2催化剂的粒子烧结，提高催化剂的稳定性。专利[]制备的Ni-Cu- Al2O3-SiO2-CeO2-La2O3催化剂CeO2和La2O3的加入提高了催化剂的活性和热稳定性，此催化剂平均反应温度为474℃时，平均转化率为29%Ni-Cu- TiO2-SiO2-CeO2-La2O3催化剂SiCl4冷氢化[1]赵小贞.不同助剂对铜系催化剂加氢的影响[D]天津,天津理工大学,2013,3. []王立楠,张雄伟,储伟,杨伟慎,张涛.CeO2修饰SiO2担载Cu-Ir双金属催化剂的研究[N].高等学校化学学报,2005,26(8) [3]刘迎新,张继炎,陈吉祥,魏雄辉.助剂对Ni/Si2催化剂结构和间二硝基苯加氢性能的影响[N].石油学报,2005,21(2):5862. [4]卢晗锋,袁泉东,黄海凤,陈银飞,刘化章.共沉淀法制备多孔TiO2-SiO2复合氧化物的结构特点[J].材料科学与工程学报,2008,26(5):713-715. []宋华,刘腱森,李锋.Cu-TiO2-SiO2催化剂的制备及糠醛选择加氢活性评价[N].化学工业与工程技术.2012,33(2):5658. [6]ChaoWen,AnyuanYin,YuanyuanCui,XinliYang,Wei-LinDai,KangnianFan.E