马松山无序和关联对DNA分子电子结构及输运性的影响.ppt

* * DNA分子的电子结构及输运特性 马松山 中南大学物理学院 2007.10 汇 报 概 要 一. DNA分子电学性质研究现状 二. DNA分子链模型 三. DNA分子链电子结构 四. DNA分子链电子输运特性 一、DNA分子链电学性质研究现状 一方面，DNA分子链电学性质的研究已成为物理学 与生物学研究的热点。 (1). 生物领域的应用(放射损伤修复、生物合成等) Arkin M R, 1996,Science,372,475; Murphy C J 1993,Science,262,1015. (2). 制备生物纳米材料和分子器件(分子传感器、分子导线等) Lewis F D, 1997,Science,277,673; Dondliker P H, 1997,Science, 257,1465. 一、DNA分子链电学性质研究现状 2. 另一方面，对DNA分子链电学特性的研究颇有争议。 (1). DNA是否导电？ 导体(Fink H W,1999，nature，398，407) 半导体(Porath D,2000,nature，403，635) 绝缘体(Zhang Y,2002,PRL,89,198102;Storm A J,2001,APL,79,3881) 超导体(Kasumov A Y,2001,Science,291,280) (2). DNA怎样导电？ 短程隧穿(Harriman A,1999,Angew Chem,Int Ed,38,945) 长程传输(Murphy C J,1993,Science,265,1025;Arkin M,1996, 273, 475). 跳跃输运(Pedro C,2002,Nature,418,955;Yu Z G, 2001, PRL,2001, 86, 6018) 二、DNA分子链模型 DNA分子链结构 DNA分子双螺旋链状结构的4种核苷酸中，胞嘧啶(C)和鸟嘌呤(G)、腺嘌呤(A)和胸腺嘧啶(T)相互成对构成碱基对C-G和A-T。 2. DNA分子链模型 (1). 绝对零度DNA分子链的一维二元无序模型 其中N 为系统的长度,即DNA分子链的碱基对的总数, 为近邻格点间的交叠积分, 为格点位能,以p和1-p的几率取两种碱基对的位势 、 ,故 代表体系的格点能量无序度， 为Wannier表象中的基本函数。 References: 1.Pedro C,2002,Nature,418,955. 2.W.Zhang and S.E.Ulloa,2004,Phy.Rev.B,69,153203. (2). 有限温度DNA分子链的模型 有限温度时，相邻碱基之间因热运动而发生相对扭转，产生一个与温度有关的相对扭转角度，导致格点间的跳跃积分对温度的依赖关系。（研究中我们取４种可能的格点势 ） 为遵循高斯分布的独立随机变量，　　　 其取值遵守能量均分定律 对系统所有碱基的平均为零 (3). 非对角关联DNA分子链的模型 碱基对Ａ-Ｔ之间的跳跃积分表示为 碱基对Ｃ-Ｇ之间的跳跃积分表示为 碱基对Ａ-Ｔ和Ｃ-Ｇ之间的跳跃积分表示为 （b）典型局域关联 （c）黄金关联 （a）Anderson无序 三、DNA分子链的电子结构 1. 计算方法 根据DNA分子链模型，体系的薛定谔方程可表示为 在负本征值理论及无限阶微扰理论的基础上，通过发展多对角全随机厄米矩阵本征问题求解方法，从而可以求解DNA分子链的本征值、本征矢及其分布，从而研究其电子态密度、局域态分布等电子结构特征。 当碱基对数为N时，可令边界条件为 ， 对应方程可记为： 故DNA分子的本征值、本征矢可通过如下方程求得： 在求解本征值和本征矢过程中，不可避免会有误差，我们取： 作为误差标准，当本征值和本征矢有误差时， ，故 的大小反映了误差的大小，且由上式定义的误差与本征值误差 有如下关系： 由于无序的存在，一维DNA分子链的电子态呈现出局域化特性，对于每一电子波函数局域态，其局域化程度可以用波函数的局域长度来描述，对应于能量本征值 电子波函数局域长度 可表为： 可见，当本征值误差 一定时，如误差 越小，则本征矢分量 最大，而本征值矢分量最大即对应态的中心位置。 References: 1.S.Y.Wu and Z.B.Zhang,1981, Phy.Rev.B,24,4787. 2.吴式玉，郑兆勃，1981，物理学进展，1(1)，125. 2. 电子结构特征 (1). 绝对零度DNA分子链的电子结构