丙烷选择氧化制烯醛负载型钼钒基催化剂的研究.pdfVIP

内容摘要 内容摘要 在低碳烷烃催化转化的研究领域，丙烷选择氧化制取丙烯醛因其经济上和学术 上的重要意义，是在探索中的重要方向之一。本工作选丙烷选择氧化制丙烯醛为目 标反应，就目前报道甚少的负载型Mo—V基催化剂体系开展研究，以期在该类催化 剂的作用机制方面获得新的认识，并为丙烷选择氧化催化荆的研制开发提供新的实 验依据。报告分五章。第一章为文献综述，其余各章为本工作研究结果。主要结果 如下： 考察了催化剂活性组分配比对催化性能的影响。结果表明，多组分之间存在着 协同作用，MoV02Teo 等技术，研究催化剂结构与性能之间的关系发现，V、Te组分对Mo物种的存在形 态有影响，后者与催化剂性能密切相关。在MoVTeO／Si02催化剂体系中，一部分 Mo物种形成晶相M003，其晶面发生部分重构，可还原性能提高；另一部分Mo物 种则以无定型表面钼酸盐和多钼酸盐类形态存在。关联催化剂表征及催化性能评价 结果提出，表面钼酸盐和多钼酸盐类物种促进丙烷的临氧活化转化，晶相M003对 选择性生成丙烯醛有利，两者之间存在着催化协同作用。 2TeolO。催化剂的催化活性 载体(Si02、A1203、Ce02、Zr02、CaO)对MoVo 和产物选择性有显著影响。在所考察的催化剂体系中，以Si02为载体的 MoVo2TeolO。催化剂对丙烷选择氧化制丙烯醛反应的催化性能最佳。因载体不同， 催化剂在表面结构、可还原性能、比表面酸性及氧脱附性能等方面有明显的差异。 Mo物种的可还原性与催化活性密切相关，而表面结构、比表面酸性、氧脱附性能 贝U是影响产物选择性的重要因素。 原性气氛)对催化性能的影响。在考察的催化剂体系中，惰性气氛焙烧的催化剂有 最高的催化活性和丙烯醛选择性。该催化剂较高的催化活性主要缘于其较大的比表 面积、较高的V浓度及Mo物种的可还原性，而其较高的丙烯醛选择性则与其表面 Mo物种的价态有关。M05+物种的存在有利于选择性氧化产物丙烯醛的生成。 关键词：丙烷，选择性氧化，丙烯醛，负载Mo-V基催化剂，结构与性能 内容摘要 Abstract transformationof to Selective acroleinisanattractivetaskinboth economicand propane scientific forme ishowtoachievea forthe terms．However,the desired challengeprocess selectivity high acroleinismorereactivethan andeasiertobe oxidized．In this product，because propane deeply work, the Me·V-based were inthe been supported catalysts，whichscarcelyreported literatore，have mainresultsareasfollows： studiedforthereacti