Mo／HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应——HZSM-5分子筛脱铝的影响.pdfVIP

维普资讯 第 28卷 第 4期 催 化 学 报 2007年 4月 Vo1．28No．4 ChineseJournalofCatalysis April2007 文章编号 ：0253—9837(2007)04—0371-06 研究论文 ：371～376 M0／HZSM．5催化剂上 甲烷无氧芳构化反应 HZSM．5分子筛脱铝的影响 宋一兵 一， 孙长勇 ， 吴燕青 ， 申文杰 ， 林励吾 (1汕头大学化学系，广东汕头 515063；2中国科学院大连化学物理研究所催化基础 国家重点实验室，辽宁大连 116023) 摘要：采用两种不同的脱铝方法对HZSM一5分子筛进行了顶处理，并利用MASNMR和吸附吡啶的FT-IR对分子筛的结构和 酸性质进行了表征，考察了分子筛的脱铝程度对Mo基催化剂上甲烷芳构化反应性能的影响．结果表明，HZSM一5分子筛的 酸性过强或B酸量不足，均会导致催化剂严重积炭，但积炭成因不同．母体HZSM一5分子筛上的强B酸中心的存在可促使催 化剂上反应中间物种深度脱氢 ，造成催化剂在反应过程中严重积炭．经水热处理的HZSM一5分子筛，骨架铝脱出严重 ，造成 B 酸活性 中心不足 以及部分微孑L阻塞 ，不利于 C2中间物种芳构化 ，导致芳烃选择性显著降低 ．经高温 N2处理的 HZSM一5分子 筛 ，骨架铝脱出相对缓和，在消除母体分子筛上强B酸中心的同时，保留了较多的弱B酸中心，既可满足C2中间物种芳构化 反应 的需要 ，又可有效抑制催化剂积炭，导致 甲烷芳构化反应性能显著改善 ． 关键词 ：甲烷 ；芳构化 ；钼 ；HZSM一5分子筛 ；负载型催化剂 ；脱铝 ；水热处理 ；高温氮气处理 中图分类号：0643 文献标识码 ：A M ethaneDehydroaromatizationoverM o／HZSM 一5Catalyst： Effect0fDealum ination 0fHZSM ．5Zeolite SONGYibing一，SUNChangyong，WUYanqing，SHENWenjie ，LINLiwu (1DepartmentofChemistry，ShantouUniversity，Shantou515063，Guangdong，China；2StateKeyLaboratoryof Catalysis，DalianInstituteo{ChemicalPhysics。TheChineseAcademyo{Sciences，Dalian116023，Liaoning，China、 Abstract：TWOdealuminationmethodswereusedtomodifytheframeworkcompositionoftheHZSM ．5zeolite． ThestructureandacidityofdealuminatedzeolitesampleswereinvestigatedbvMASNM R andFT—IR．Itwas foundthatthecatalyticperformanceoftheM o／HZSM ．5catalystformethanedehydroaromatizationwasclosely relatedtotheacidityoftheHZSM一5zeolite．Ontheparentzeolitewithn(Si)／n(A1)≈27，thepresenceofSU— perfluousstrongBronstedacidsitescausedseverecokedepositionduring thereaction．Hydrothermaltreatment oftheparentzeoliteext