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改性TiO?光阳极与载钯阴极的协同制备及对酚类化合物的降解效能研究

一、引言

1.1研究背景与意义

酚类化合物作为一类常见的有机污染物，广泛来源于石油化工、制药、造纸、印染等众多工业生产过程。这类化合物具有高毒性、难降解性以及“三致”（致癌、致畸、致突变）特性，对生态环境和人类健康构成了严重威胁。例如，在自然水体中，即使酚类化合物浓度低至0.002mg/L，也可能导致水体产生酚臭，影响水质感官性状；当浓度大于0.005mg/L时，水体就不适宜作为饮用水源；而当浓度达到1-2mg/L时，会对鱼类等水生生物的生殖系统产生影响，甚至导致生物中毒死亡；若浓度超过5mg/L，水中的大多数生物，尤其是鱼类，会大量死亡。含酚废水若直接用于灌溉农田，低浓度会使农作物含有苯酚而无法食用，高浓度则会导致农作物减产或枯死，还会对地下水源造成污染。

传统的酚类化合物处理方法主要包括物理法、化学法和生物法。物理法如萃取、吸附等，只是将酚类污染物从一种介质转移到另一种介质，并未实现真正的降解，容易产生二次污染。化学法中的化学氧化法虽然氧化能力强，但需要消耗大量的化学试剂，成本较高，且可能引入新的污染物。生物法对酚类化合物的降解能力受微生物种类和环境条件的限制，对于高浓度、难降解的酚类废水处理效果不佳，处理周期较长，占地面积大。

光阳极与载钯阴极耦合降解技术作为一种新型的高级氧化技术，融合了光催化和电催化的优势，展现出独特的应用前景。光阳极在光照下能够产生光生电子-空穴对，空穴具有强氧化性，可以将酚类化合物氧化分解；载钯阴极则可以利用钯的催化活性，促进电子的转移和反应的进行，同时可能产生一些具有还原能力的活性物种，协同光阳极实现酚类化合物的降解。这种耦合体系能够在温和的条件下进行反应，无需添加大量的化学试剂，减少了二次污染的风险，并且可以利用太阳能等清洁能源，符合可持续发展的理念。因此，开展改性TiO?光阳极与载钯阴极制备及耦合降解酚类化合物的研究，对于解决酚类污染问题、开发高效的废水处理技术具有重要的理论意义和实际应用价值。

1.2国内外研究现状

在改性TiO?光阳极的制备方面，国内外研究者进行了大量的探索。溶胶-凝胶法通过钛醇盐的水解和缩聚反应，能够精确控制TiO?的粒径和晶型，制备出的光阳极具有较高的比表面积和良好的光催化活性，但该方法制备过程较为复杂，成本较高。水热法在高温高压的水溶液中进行反应，可以直接制备出结晶良好的TiO?纳米结构，如纳米管、纳米线等，这些特殊结构有利于光生载流子的传输和分离，从而提高光催化性能，然而水热法对设备要求较高，产量较低。在性能优化上，通过掺杂非金属元素（如N、S、C等）可以拓展TiO?的光响应范围至可见光区域，提高对太阳能的利用效率；与其他半导体材料（如ZnO、CdS、WO?等）复合形成异质结结构，能够有效促进光生电荷的分离，增强光催化活性。

载钯阴极的研究主要集中在钯的负载方式和载体的选择上。浸渍法是将载体浸泡在含有钯盐的溶液中，然后通过还原等步骤使钯负载在载体表面，操作简单，但钯的分散性可能较差。电沉积法则可以精确控制钯的沉积量和分布，能够在载体表面形成均匀的钯镀层，提高阴极的催化活性，不过该方法需要专门的设备，且对工艺条件要求严格。常用的载体材料有碳材料（如活性炭、石墨烯等）、金属氧化物（如Al?O?、TiO?等），碳材料具有高导电性和较大的比表面积，有利于电子的传输和反应物的吸附；金属氧化物载体则具有良好的化学稳定性和机械强度。

在耦合降解酚类化合物的研究中，部分学者探究了不同光阳极与载钯阴极组合对酚类化合物的降解效果。结果表明，耦合体系能够显著提高酚类化合物的降解速率和矿化程度，优于单一的光催化或电催化过程。然而，目前对于耦合体系中光阳极与载钯阴极之间的协同作用机制还缺乏深入系统的研究，不同制备方法对电极性能和耦合降解效果的影响规律也尚未完全明确，在实际应用中，还面临着电极稳定性、成本控制以及大规模制备等问题。

1.3研究内容与方法

本研究旨在制备高性能的改性TiO?光阳极与载钯阴极，并深入探究其耦合降解酚类化合物的性能与机理。具体研究内容包括：采用溶胶-凝胶法和水热法制备改性TiO?光阳极，通过改变掺杂元素种类、掺杂量、复合半导体比例等参数，优化光阳极的光催化性能；利用浸渍法和电沉积法制备载钯阴极，研究不同载体材料、钯负载量对阴极催化活性的影响；将制备的改性TiO?光阳极与载钯阴极构建耦合体系，考察其对酚类化合物（如苯酚、对氯苯酚等）的降解性能，探究溶液pH值、电解质浓度、光照强度、电流密度等因素对降解效果的影响规律；运用多种表征手段（如X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、光致发光光谱（PL）、电