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Ru基催化剂的制备及在硼氢化钠醇解制氢中的性能探究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球经济的快速发展和能源需求的不断增长，传统化石能源的日益枯竭以及其使用带来的环境污染问题，如燃烧煤炭、石油等产生大量二氧化碳排放，引发全球气候变暖，促使人们积极寻找可持续的清洁能源替代品。氢气作为一种清洁、高效的能源载体，燃烧产物仅为水，不产生温室气体和污染物，被视为未来能源体系的重要组成部分，在众多领域展现出巨大的应用潜力。

传统的制氢方法，如化石燃料重整制氢（包括天然气重整、煤气化等）、水电解制氢和生物质制氢等，存在着各自的弊端。化石燃料重整制氢依赖不可再生的化石资源，且在生产过程中会产生大量的二氧化碳排放，对环境造成负面影响，以天然气重整制氢为例，每生产1吨氢气大约会排放9-12吨二氧化碳。水电解制氢虽然具有无污染的优点，但其能耗高，成本昂贵，在现行技术条件下，电解水制氢成本较高，限制了其大规模应用。生物质制氢技术尚不成熟，存在原料供应不稳定、转化效率低等问题。因此，开发新型、高效、低成本的制氢技术具有重要的现实意义。

硼氢化钠（NaBH_4）醇解制氢作为一种新型的制氢技术，近年来受到了广泛的关注。硼氢化钠是一种含氢量高、稳定性好的储氢材料，其理论储氢量可达10.8wt%。在醇解反应中，硼氢化钠与醇类物质（如甲醇、乙醇等）在催化剂的作用下发生反应，生成氢气和相应的硼酸盐。与其他制氢方法相比，硼氢化钠醇解制氢具有诸多优势：反应条件温和，通常在常温常压下即可进行，不需要高温高压设备，降低了设备成本和运行风险；产氢纯度高，生成的氢气中杂质含量低，可直接用于燃料电池等对氢气纯度要求较高的应用场景；反应速率快，能够快速提供氢气，满足即时供氢的需求；此外，硼氢化钠的储存和运输相对安全方便，其水溶液在常温下较为稳定，不易发生爆炸等危险。

在硼氢化钠醇解制氢反应中，催化剂起着至关重要的作用。它能够降低反应的活化能，提高反应速率，使反应在更温和的条件下进行。目前，用于硼氢化钠醇解制氢的催化剂种类繁多，包括贵金属催化剂（如Ru、Pt、Pd等）和非贵金属催化剂（如Co、Ni、Fe等）。其中，Ru基催化剂由于其独特的电子结构和良好的催化活性，对硼氢化钠醇解制氢表现出较高的催化效率，被认为是最具潜力的催化剂之一。然而，Ru基催化剂也存在一些问题，如成本较高，资源稀缺，限制了其大规模应用；此外，催化剂的活性和稳定性还受到制备方法、载体选择、反应条件等因素的影响，如何提高Ru基催化剂的性能，降低其成本，是当前研究的重点和难点。

本研究旨在制备高性能的Ru基催化剂，深入研究其在硼氢化钠醇解制氢反应中的性能及影响因素，为硼氢化钠醇解制氢技术的工业化应用提供理论支持和技术参考。通过优化催化剂的制备方法和反应条件，提高催化剂的活性、稳定性和选择性，降低催化剂成本，有望推动硼氢化钠醇解制氢技术的发展，为解决能源危机和环境污染问题提供新的途径。同时，本研究对于拓展Ru基催化剂的应用领域，丰富催化理论也具有重要的学术价值。

1.2国内外研究现状

在硼氢化钠醇解制氢领域，国内外学者开展了大量的研究工作，取得了一系列的研究成果。

国外方面，早在20世纪90年代，就有学者开始关注硼氢化钠醇解制氢反应。随着研究的深入，不断有新的催化剂体系和反应工艺被提出。例如，[国外研究团队1]通过浸渍法制备了负载型Ru基催化剂，并研究了其在硼氢化钠-甲醇体系中的催化性能，发现该催化剂在较低温度下即可实现较高的产氢速率。[国外研究团队2]采用溶胶-凝胶法制备了Ru-Co双金属催化剂，该催化剂在硼氢化钠醇解制氢反应中表现出良好的协同催化作用，显著提高了催化剂的活性和稳定性。在反应机理研究方面，[国外研究团队3]运用原位光谱技术对硼氢化钠醇解制氢反应过程进行了实时监测，深入探讨了催化剂表面的反应活性位点和反应路径，为催化剂的设计和优化提供了理论依据。

国内对于硼氢化钠醇解制氢的研究起步相对较晚，但近年来发展迅速。许多科研机构和高校在该领域展开了深入研究。[国内研究团队1]通过共沉淀法制备了Ru/Al?O?催化剂，并考察了不同制备条件对催化剂性能的影响，发现适宜的制备条件可以使催化剂具有较高的活性和稳定性。[国内研究团队2]研究了不同载体（如活性炭、二氧化硅等）对Ru基催化剂性能的影响，结果表明，选择合适的载体可以有效提高催化剂的分散度和活性。在催化剂成本降低方面，[国内研究团队3]尝试采用非贵金属与Ru复合的方式，制备了一系列Ru-M（M为非贵金属）催化剂，在一定程度上降低了催化剂成本，同时保持了较好的催化性能。

在Ru基催化剂的研究方面，国内外主要聚焦于以下几个方向：一是催化剂的制备