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可见光响应钽酸钠复合光催化材料：制备工艺、性能调控与应用前景

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球工业化进程的加速以及人口的持续增长，环境污染和能源危机已成为当今世界面临的两大严峻挑战，严重威胁着人类的生存和可持续发展。在环境污染方面，工业废水、废气和废渣的大量排放，使得水体、土壤和大气遭受了严重的污染。有机污染物如染料、农药、抗生素等在环境中难以降解，不仅危害生态平衡，还通过食物链的富集作用对人类健康构成潜在威胁。

在能源领域，传统化石能源如煤炭、石油和天然气的储量有限，且在开采和使用过程中会释放大量的温室气体，加剧全球气候变化。据国际能源署（IEA）的数据显示，全球对能源的需求在过去几十年中持续攀升，而可再生能源在能源结构中的占比仍相对较低，能源供需矛盾日益突出。面对这些困境，开发高效、绿色的技术来解决环境污染和能源问题迫在眉睫。

光催化技术作为一种利用太阳能驱动化学反应的绿色技术，为解决上述问题提供了新的途径和希望。当光催化剂受到能量大于其禁带宽度的光照射时，价带中的电子被激发跃迁到导带，在价带留下空穴，形成光生电子-空穴对。这些光生载流子具有较强的氧化还原能力，能够引发一系列化学反应，如降解有机污染物、分解水制氢以及二氧化碳还原等。光催化技术具有反应条件温和、环境友好、可持续性强等优点，在环境净化和能源转换领域展现出巨大的应用潜力。

钽酸钠（NaTaO_3）作为一种重要的光催化材料，具有独特的钙钛矿型结构，在光催化领域引起了广泛关注。其结构中TaO_6八面体以共顶点的方式连接，形成了稳定的三维网络结构，这种结构赋予了钽酸钠较高的光催化活性和稳定性。然而，钽酸钠的本征带隙较宽，一般在3.7-4.0eV之间，只能响应紫外光，而紫外光在太阳光中所占比例仅约为5%，这极大地限制了其对太阳能的有效利用。

为了拓展钽酸钠的光响应范围，提高其光催化性能，制备可见光响应的钽酸钠复合光催化材料成为研究的重点方向。通过与其他半导体材料复合、元素掺杂、表面修饰等方法，可以有效地调节钽酸钠的能带结构，促进光生载流子的分离和迁移，从而增强其在可见光下的光催化活性。研究可见光响应钽酸钠复合光催化材料具有重要的理论意义和实际应用价值。在理论方面，深入探究复合光催化材料的结构与性能关系，有助于揭示光催化反应的内在机制，为光催化材料的设计和优化提供理论指导。在实际应用中，开发高效的可见光响应钽酸钠复合光催化材料，有望推动光催化技术在污水处理、空气净化、太阳能制氢等领域的实际应用，为解决环境污染和能源危机问题提供有效的技术手段。

1.2光催化技术概述

1.2.1光催化基本原理

光催化过程的基础是光催化剂吸收光能后产生光生载流子。光催化剂通常是半导体材料，其能带结构由充满电子的价带（VB）和空的导带（CB）组成，价带和导带之间存在禁带。当光催化剂受到能量大于其禁带宽度（E_g）的光照射时，价带中的电子吸收光子能量，克服禁带的束缚，跃迁到导带，在价带留下带正电荷的空穴，从而形成光生电子-空穴对。

以二氧化钛（TiO_2）为例，其禁带宽度约为3.2eV，当受到波长小于387.5nm的紫外光照射时，即可产生光生电子-空穴对。光生电子具有较高的能量，处于激发态，具有较强的还原性；而空穴则具有较强的氧化性。光生载流子产生后，会在光催化剂内部和表面进行迁移。在迁移过程中，部分光生电子和空穴可能会发生复合，以热能或光能的形式释放能量，这是导致光催化效率降低的主要原因之一。为了提高光催化效率，需要促进光生载流子的分离，减少复合几率。光生电子和空穴迁移到光催化剂表面后，会与吸附在表面的物质发生氧化还原反应。在光催化降解有机污染物的过程中，空穴可以直接氧化有机污染物，或者与表面吸附的水分子反应生成具有强氧化性的羟基自由基（\cdotOH），羟基自由基能够氧化分解大多数有机污染物，将其转化为二氧化碳和水等无害小分子。光生电子则可以与吸附在表面的氧气分子反应，生成超氧自由基（\cdotO??）等活性氧物种，进一步参与氧化还原反应。

1.2.2光催化活性的影响因素

光催化活性受到多种因素的影响，可分为材料自身的内在因素和外部反应条件等外在因素。内在因素中，材料的能带结构是关键因素之一。合适的禁带宽度能够保证光催化剂在一定波长的光照射下产生光生载流子，并且导带和价带的位置决定了光生载流子的氧化还原能力。例如，对于光催化分解水制氢反应，光催化剂的导带电位需要比氢电极电位更负，以提供足够的驱动力将质子还原为氢气；价带电位则需要比氧电极电位更正，以实现水的氧化生成氧气。

晶体结构也对光催化活性有重要影响。有序的晶体结构有利于光生载流子的定向迁移，减少散射和复合几率。如锐钛矿型TiO_2相较于金红石型TiO_2，具有更多的晶格缺陷和较大