五配位铝位点的作用机理及丙烷脱氢反应性能研究.pdfVIP

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万方数据

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摘要

近年来，丙烷直接脱氢作为重要的丙烯生产工艺得到了迅速的发展。然而，

高温反应条件会造成丙烷脱氢工业催化剂发生烧结失活，因此寻找高温下稳定的

催化剂十分必要。氧化铝表面的五配位铝位点被发现能够有效抑制活性位颗粒的

聚并，然而其对催化过程的影响以及其具体的作用机理依然不清晰。因此，本

文分别通过改变氧化铝前驱体焙烧温度和对氧化铝表面进行羟基化的方式调控五

配位铝位点的含量，从而探究五配位铝位点的变化趋势，以及其对催化剂结构

和反应性能的影响。

本文首先通过改变氧化铝前驱体的焙烧温度从而调节了五配位铝位点的含

量，进而探讨了五配位铝位点含量的变化趋势和五配位铝位点对氧化铝负载Pt

催化剂的影响。氧化铝的五配位铝位点含量被发现随着氧化铝前驱体焙烧温度

的升高呈现出火山型趋势，当前驱体的焙烧温度为500°C时位点含量最高。而

在负载金属Pt的过程中，五配位铝位点由于自身结构不稳定会造成结构重排，

从而使得五配位铝位点的消耗过大，超出了锚定金属Pt的需求。此外，由五配

位铝位点引起的结构重排过程会改变氧化铝的空间构型，导致Pt会被部分掩埋

在氧化铝中，造成活性位拥有较小的粒径和较低的分散度。具有部分掩埋结构

的氧化铝负载Pt催化剂在丙烷脱氢的催化过程中表现出相对较低的活性，但具