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DFT计算方法在催化剂脱硫吸附机理中的定量研究及其反应路径分析

目录

内容概述．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．4

1.1研究背景与意义．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．5

1.1.1环境催化与净化的重要性．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．6

1.1.2多环芳烃危害及治理需求．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．8

1.1.3催化剂在脱硫过程中的作用．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．10

1.2国内外研究现状．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．12

1.2.1吸附机理研究进展．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．13

1.2.2反应路径探究概述．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．16

1.2.3计算化学方法应用情况．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．18

1.3研究目标与内容．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．19

1.3.1主要研究目标．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．20

1.3.2具体研究内容．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．22

1.4研究方法与技术路线．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．27

1.4.1计算模拟方法介绍．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．28

1.4.2技术路线图．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．31

理论基础与计算方法．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．32

2.1密度泛函理论概述．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．33

2.1.1DFT基本原理．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．36

2.1.2功能与泛函选择．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．37

2.2催化剂吸附与反应模型构建．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．41

2.2.1模型构建策略．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．44

2.2.2算法参数设定．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．44

2.3基于DFT的吸附性能分析．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．46

2.3.1吸附能计算．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．50

2.3.2键合参数分析．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．52

2.4基于DFT的反应路径探查．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．53

2.4.1势能面构建．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．55

2.4.2跨越能垒分析．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．57

2.5计算资源与软件平台．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．58

催化剂结构与吸附性能计算分析．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．60

3.1实验室制备催化剂表征．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．61

3.1.1催化剂物理化学性质．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．66

3.1.2活性组分分布．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．68

3.2计算模型构建与验证．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．70

3.2.1吸附位点几何结构构建．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．71

3.2.2模型收敛性检验．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．73

3.3硫化物吸附过程研究．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．76

3.3.1单分子吸附