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三元混合氧化物 , 碱性催化剂制备新方法分解 三元混合氧化物 : 一种制备碱性催化剂的新方法 摘要 : 一系列三元混合氧化物 按照溶胶 - 凝胶方法准备,并采用多变量实验设 计策略 , 以 IAIIAAlOxyz ,,,, N2理性的方式探索制备参数对结构和基本性能的影响。该结构特性是由吸附 / 脱附等温线以及通过二氧化碳吸附和热解吸形成的碱度分布来确定的。此外,在甲 醇中发生的甲苯侧链烷基化的反应性被作为这些氧化物的酸基本特征的量度。所制 备的三元素复合氧化物表现出良好的碱度 ( 300 摩尔 / 克) 和中孔材料中的结构特 性。材料基本点的密度和强度是通过应用多变量分析建立数据模型来与合成参数相 关联的。例如 IA/ 铝 = 0.30 ,大量的碱金属的存在,是与中型强碱性位增加的密度 有关的。反应模型的产品的分布证实了有弱的和很强的碱中心的存在 , 前者负责任 芳环烷基化和后者则是苯乙烯合成。 关键词 : 混合氧化物 ; 碱度 ; 多元方法 ; 二氧化碳吸附 ; 甲苯侧链甲基化 1 介绍 溶胶 - 凝胶化学的二元混合氧化物的制备中的应用得到了广泛的研究 [1] 。由 于不同的组件在相同的三维大分子网络的组合,混合氧化物接近分子尺度上的均相 混合,并相比原纯氧化物显示出了特有的行为。这些混合氧化物作为酸催化剂 ( 例 如,二氧化硅 - 氧化铝凝胶 [3]) ,氧化催化剂 ( 例如二氧化钛 - 二氧化硅凝胶 [4]) ,燃料电池用材料 ( 如铈 -Zr 钙氧化物 [5]) 和支撑 [6] 在化学和石油化学加工和 催化中起中心作用 [2] 。与此相反,的基础材料 ( 例如,镁 / 铝混合氧化物 ) 合成中溶 胶 - 凝胶过程的应用已被认为是几乎没有 [7-9] 。特别是,结合铝系氧化物 ( 例如 碱金属,碱土类金属 ) 中两种不同的碱元素的效果尚未被研究过。的 事实上 , 正如碱土金属混合氧化物的存在已经被证明带来基本的性格 , 碱金属的 介绍通过溶胶 - 凝胶法合成是不寻常的 [9], 尽管他们的特定的高碱度。混合氧化物 的反应性和碱度都极大地受到制备过程 ( 如共同沉淀、溶胶 - 凝胶法、移植 ) 和综合 变量 ( 如成分、性质和数量的元素 , 金属前体、反应温度、搅拌速度、老化、干燥、 煅烧、等等 )[1] 的影响 , 他们的评价耗钱和耗时的过程。对于如此复杂化学体系的 研究中,多变量方法的应用得到了有效的建议 [10,11] 。具体来说 , 多元方法是基于 数学和统计方法的应用并运用到大量实验集合的先验选择中。多元方法可以很好地 用于数据建模。 IAIIAAlOxyz 这项工作报告了三个碱元素混合氧化物的合成,理化性质和催化 测试。这项合成是通,,,, 过溶胶 - 凝胶法中的胶凝剂 ( 氢氧化四丙铵 (TPAOH))的存在下进行的。在众多 参数中,选择出可能会影响这种合成的母液中的五种化学成分来作为最重要的碱度 对介孔材料 : 碱金属 (IA) 的性质和数量、碱土金属 (IIA) 的性质和数量 , 胶凝剂的数 量。基本性能用二氧化碳化学吸附 / 热解吸 (TPD)和在甲醇中的甲苯侧链烷基化作为 这些氧化物的酸碱基本特征的探针反应的反应性进行分析。 2 方法 在合成材料的属性上 [12] ,多元实验设计策略同时被应用于几种准备变量的研 究。它由 M变量 ( 通 常称为因素在多元环境中 ) 和 N 实验 ,
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