氮掺杂多孔碳材料的合成及其应用研究-工业催化专业论文.docx

中文摘要 多孔碳材料具有可控的孔隙结构和表面化学性质，被广泛应用于催化、吸附 分离、传感、电化学等领域，通过改性、掺杂等方法可以进一步改善多孔碳材料 的性能，提高其应用价值。其中氮是碳材料掺杂的理想元素，通过氮掺杂可以有 效地改善碳材料的物理、化学等性质。本论文采用模板法合成了一系列具有多孔 结构的氮掺杂碳材料，提出了合成机理，研究了其在硝基苯选择性加氢催化反应 和 SO2 气体吸附等方面的应用。 首先，以传统离子液体为碳、氮源，采用同步模板法一步合成了介孔氮掺杂 碳材料。通过对碳材料进行结构和组成分析，提出了其合成机理，阐释了离子液 体作为碳、氮源和结构导向剂在合成过程中的作用。研究了该材料对硝基苯选择 性加氢制苯胺的催化性能，结果表明所制备的介孔氮掺杂碳材料具有良好的催化 活性，其选择性和转化率分别达到 97%和 88.6%。初步探讨了介孔氮掺杂碳材料 在硝基苯选择性加氢制苯胺过程中的催化机理。 以 AAO 为模板，传统离子液体为碳、氮源，制备了具有介孔结构的氮掺杂 碳纤维阵列。深入研究了 TEOS 的加入对孔径和孔体积的调控作用，提出了介孔 结构含氮碳纤维阵列的形成机理。研究了该材料对 SO2 的吸附脱除能力，实验结 果表明，所合成的介孔氮掺杂碳纤维具有良好的 SO2 吸附能力，对 SO2 的吸附容 量与文献报道的活性碳纤维接近。 为了降低合成成本，提高含氮量，本论文采用价格低廉的三聚氰胺作为碳、 氮源， SBA-15 为模板，制备了高含氮量的介孔—大孔碳材料，探讨了三聚氰胺 甲醛树脂的聚合和碳化机理。该方法利用高含氮量三聚氰胺为原料，实现了碳材 料中高含量 N 元素的原位掺杂，简化了合成步骤，降低了成本。将制备的高 N 含量的介孔-大孔碳材料用于吸附脱除 SO2，研究了 N 掺杂对吸附脱除 SO2 的影 响，结果表明该碳材料对 SO2 的吸附性能远高于商品活性碳纤维的吸附性能。 以三聚氰胺为碳、氮源，更为廉价的二氧化硅球为模板，制备了高含氮量的 介孔—大孔碳材料。研究了其对 SO2 吸附性能，探讨了 SO2 在碳材料表面的吸附 机理，阐释了表面氮、氧等掺杂元素对材料吸附性能的影响。 关键词：多孔碳；氮掺杂；离子液体； 碳纤维阵列；三聚氰胺；硝基苯还原； SO2 吸附 ABSTRACT Due to the controllable pore structure and surface chemical properties, porous carbon materials are widely used on catalysis, absorption, sensor, electrochemistry et al. Doping and modification can be effective means to improve the performance of porous carbon material. Nitrogen is an ideal doped element for carbon materials, and nitrogen doping can improve the physical, chemical properties of prous carbon materials. In this paper, series of N-doped porous carbon materials were synthesized using template methods, and the synthetic mechanisms were proposed. The catalysis of synthetic N-dopped materials for selective hydrogenation of nitrobenzene to aniline, and absorption of SO2 were studied. Firstly, N-doped carbon materials with mesoporous structure were synthesized by a one-step assembly synchronization template method using traditional ionic liquid (ILs) as the carbon and nitrogen sources. Through investigating the structure and components of the materials, a possible synthesis mechanism was proposed and the functions