碱土金属氧化物改性hzsm-5分子筛择形催化乙苯歧化过程的研究-study on the shape - selective catalysis of hzsm - 5 molecular sieve modified by alkaline earth oxides for ethylbenzene disproportionation.docxVIP

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2018-05-28 发布于上海
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碱土金属氧化物改性hzsm-5分子筛择形催化乙苯歧化过程的研究-study on the shape - selective catalysis of hzsm - 5 molecular sieve modified by alkaline earth oxides for ethylbenzene disproportionation

常州大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下独立进行的研究工作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在论文中以明确方式标明。本人已完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权的说明本学位论文作者完全了解常州大学有关保留、使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属常州大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编本学位论文。必威体育官网网址论文注释：本学位论文属于必威体育官网网址范围，在年解密后适用本授权书。非必威体育官网网址论文注释：本学位论文不属于必威体育官网网址范围，适用本授权书。学位论文作者签名：签字日期：年月日导师签名：签字日期：年月日中文摘要对二乙苯（p-DEB）是一种重要的化工原料，主要用作工业上吸附分离生产对二甲苯（p-X）的解吸剂，此外还可用于聚酯、涂料的生产。近年来随着对二甲苯工业消费量的增加，对二乙苯的需求量也急剧增大。对二乙苯的生产过程是典型的择形催化过程，因此催化剂的制备是关键。本文主要开展了如下研究工作：以硝酸镁和硝酸钡为金属氧化物前驱体，通过浸渍法和固相法制备了四种金属氧化物改性的 HZSM-5 沸石催化剂；在气相连续流动的固定床反应器上考察了催化剂在乙苯歧化合成对二乙苯过程中的催化性能。通过改变前驱体用量制备一系列负载量的改性催化剂，考察负载量对催化剂择形性能的影响；采用 X 射线衍射、N2 吸附-脱附、NH3 程序升温脱附以及吡啶吸附红外光谱等手段对催化剂进行了详细的表征。重点探讨了催化剂制备方法在碱土金属氧化物改性 HZSM-5 微孔分子筛的孔道结构、酸位分布改变及其择形性能的影响；结果表明：硝酸镁改性分子筛时得到的催化剂择形性能优于硝酸钡改性的催化剂；将两种制备方法得到的硝酸镁改性催化剂对比发现固相法可达到更好的择形效果。结合催化活性与表征结果分析认为：增加前驱体含量，会破坏其在分子筛表面的良好分散效果；碱土金属氧化物覆盖分子筛表面酸位，对分子筛孔道结构有一定修饰作用，且调节酸性分布并改善催化活性；浸渍法改性会有部分前驱体进入分子筛孔道内造成堵塞，而固相法能更充分地钝化外表酸位，更好地避免对二乙苯在外表面的二次异构化反应，但可能出现前驱体直接堵塞孔口情况。取 6% MgO/HZSM-5(GX) 在固定压强（0.1 MPa）、反应时间（5 h）下考察温度，质量空速、载气流速工艺条件，发现乙苯歧化适宜的工艺条件为：反应温度 400 °C、质量空速 2 h-1、载气流速 50 mL min-1。温度过高时选择性低，温度过低则转化率低；质量空速与载气流速过低，催化剂使用不充分，过高则原料处理能力差，造成原料浪费。关键词：择形催化；碱土金属；对二乙苯；HZSM-5ABSTRACTPara-diethylbenzene (p-DEB) is an important chemical raw material. It mainly acts as the resolving agent for industrial adsorption separation production of para-xylene (p-X). Besides, it can also be used for the production of polyester and paint. In recent years, with the increase of p-Xindustrial consumption，the demand of p-DEB is rising rapidly.The production process of p-DEB is a typical shape-selective catalysis, so the preparation of catalyst is the key. In this paper, the main research work was carried out as follows:By using magnesium nitrate and barium nitrate as the precursor, four kinds of metal-oxide-modified HZSM-5 molecular sieve catalysts were prepared by impregnation method and solid phase g