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NO选择性催化氧化的抗硫性催化剂研究’ 鲁文质赵秀阉肖文德“ (华东理工大学联台化学反应工程研究室，上海200237) 随着人们环保意识的增强，目前对主要的大气污染物之～NOx的脱除已成为人们研究的 热点。目前对NOx的脱除主要采用的是还原法，操作费用昂贵，且用有用的Nit，将NOx 转化为无用的N：释放。作者着眼于资源回收，提出了一套同时脱硫脱氨的新方案I。I．先利用 NOx(x1．5)与SO，的自氧化述原作用，生成羟胺及硫酸铵等化工产品．实现变废为宝。 整个方案首先必须解决NO的选择性催化氧化，即催化剂必须能在SO：存在时达到50％以 上的转化率，不被SO，所中毒．同时sq也不被氧化。 作者采用傅里叶红外光谱仪FTIR进行气体检测和定量分析12l，先对无SO：存在时NO 的催化氧化进行了一系列研究，考察了备种过渡金属氧化物催化剂负载在Al：o，载体上的活 性，接着考察了SO：对NO催化氧化的影响，最后研制出了一种活性、抗硫性及寿命俱佳的 催化剂。 1．无SO：时各种过渡金属氯化物倦化剂的活性 以Y．Akq为载体，在不同温度下进行考察．进行活性比较。各种催化荆中氧化物的负 3000h一．由图1可 载重均为15％(wt％)。反应条件：N0540ppm，q4％，Nl平衡气，SV 化剩研究也得到基本相同的活性规律。 2．高温下SO：的影响 由于高温时催化剂活性更高，考察SO，在高温时对催化剂活性的影响。对各种催化剂进 行实验发现．随着SO：的加入，催化剂迅速失活。通过调变催化荆或改变载体也无法摆脱催 化剂的失活。深入研究发现，催化剂失活的原因是由于发生了铅室反应，NO成为SO：的氧 化催化剂．短应式如下： N02+S02_+鼢+NO 为了考察铅室反应的进行条件及反应程度，我们假设NO在催化剂上已全部转化为NO，， 下面着手考察催化剂上不同温度时s02与N02之间的反应。结果如图2． 从图2中可发现，尽管经过较长时间，氮和硫的总量不匹配，可能在催化剂上还存在某 种强吸附的铅室反应中间体(如N02．SO：)。实际反应可分为两步： N02+s02．+S02·N02． S02·NO!-+SOs+NO 3．低温时SO，对反应的影响 才出现氧化，但在通入so】后催化剂在12012时就出现NO转化的峰值，约75％。不过经过 一段时间后，催化剂逐渐失活。 4． 金属氧化物催化剂 Abo，载体吸硫量大．且容易生成硫酸盐导致催化剂中毒，因此直接选用一种金属氧化 ‘ 国家自然科学基金“九五”重点(No资助项目 “ comcn，Tel＆Fax：021 haplink 通讯联系人。E—mail：sane@npc 物在150C时进行实验，经过一定预处理后，发现催化剂吸硫量小，SO，可很快穿透，达到 饱和。同时也出现低温促进活性作用，活性很高，如图3所示．经过150h实验，催化剂没 有出现失活现象．且NO转化率始终保持70％以上．这样就真正实现了NO的选择性催化 氧化，且催化剂反应温度为150C．适合工业应用．是一种很有发展前景的催化荆。 --I fD 刍 -c：