纳米铁材料去除地下水中三氯乙烯方法的研究.pdfVIP

摘要 摘 要 作为人类重要的水资源，地下水环境面临着日益严重的污染。在我国，地 下水环境的污染面积、污染程度和污染物的种类正不断扩大。三氯乙烯等有机 卤化物是一类毒性强、难生物降解的环境污染物，传统处理技术存在着降解不 完全、效率低等不足。纳米技术的发展给污染物的处理带来了一种新的颇具潜 力的方法。纳米铁材料具有粒径小(1～lOOnm)，比表面积大，表面活性高等特 点，能够去除水中有机物、重金属和硝酸盐等多种污染物，并可直接注入含水 层实现原位修复，因而成为地下水修复领域的研究热点。 目前，纳米铁在地下水环境的原位修复应用中还存在一些问题，如纳米粒 子微小的尺寸和极高的表面能吏其在水体中易于团聚，难分散；传统方式制备 的纳米铁颗粒稳定性差，易参：活；亲水性纳米铁与疏水性的DNAPL(densen nonaqoueousphaseliquid)类有机氯代烃分子难于接触而反应。针对这些问题，近 几年来随着纳米铁制备技术的进步，纳米铁液相法制备技术也经历了普通液相 法，微乳液法和纳米铁表面修饰等不断改进的阶段。本论文结合国家自然科学 基金“乳化碳载纳米铁原位修复地下水中有机氯代烃研究”的部分内容，进行不同 方法制备纳米铁之间的相互比较，获得了性质稳定，对TCE有较高去除率的纳 米铁制备技术；并考察其对TCE还原脱氯性能的影响；探讨了脱氯反应的动力 学和反应机理。论文的主要研究内容分为以下三部分： 1．采用普通液相法，微乳液法，微乳包覆法制备出纳米级别的Feo。考察了 这三种方法制备的纳米铁粒子在空气中的稳定性，以及对TCE的脱氯效率，得 出如下结论： (1)微乳包覆法与普通液相法，微乳液法制备的纳米铁相比具有更好的稳 定性，能在空气中稳定的存在一周，而普通液相法，微乳液法制备的纳米铁在 空气中迅速自燃。 (2)微乳包覆法制备纳米铁与普通液相法，微乳液法制备纳米铁相比，对 TCE的去除效率相差不大，在反应700h后，TCE的去除率都超过了90％。但微 乳包覆法制备纳米铁更稳定，而且包覆材料具有无二次污染、抗氧化、稳定、 对氯代有机污染物选择性好的特点，具有广阔的应用前景。 摘要 2．论文选用微乳包覆法制备的纳米铁，对其去除水样中的TCE进行了研究， 探讨了溶液初始pH，体系分散强度，纳米铁加入剂量，TCE初始浓度，氧对纳 米铁去除TCE的影响等因素，并且用实际地下水样进行了模拟。主要结论有： (1)微乳包覆型纳米铁由于其表面有一层PMMA聚合物包覆层，能很好 的保护纳米铁对pH的急剧变化，对pH适用性比较广泛。因此反应体系的pH 改变对TCE的去除效率影响不大。 (2)分散强度对TCE去除效率有很大影响，一定强度的振荡可达到较好的 分散效果，促使反应的进行，振荡强度越大(转速越高)反应速率越快。 (3)对于相同浓度的TCE溶液，纳米铁加入量增加，反应速率加快；纳米 铁量一定时(175 mg·L-1)，浓度为5～10mg·L-1的TCE去除效果最好。 (4)在空气中放置一段时间(2天)的纳米铁，其较强的供电子能力仍可 以还原TCE；包覆后的纳米铁不易氧化失活，在85天后仍对TCE有较高的脱 氯性能。 (5)用包覆型纳米铁材料处理模拟实际地下水时，达到了较好的效果，干 扰离子影响水样的降解速率变慢。 3．采用准一级反应动力学模型研究了包覆型纳米铁还原TCE的反应动力学， 探讨了包覆型纳米铁材料对TCE的脱氯还原机理。得出如下结论： (1)TCE在不同pH值下的还原符合准一级反应动力学规律，pH值对TCE 还原速率的影响不显著；在不同纳米铁质量浓度下的还原符合准一级反应动力 学，且‰。与纳米铁质量浓度成正比。 (2)TCE的降解产物主要为乙烯、乙烷，同时还有其他少量的含氯产物， 如二氯乙烯和氯乙烯，包覆型纳米铁对TCE进行还原后的腐蚀产物为Fe304。 关键词：地下水修复三氯乙烯 纳米铁材料微乳包覆 Abstract Abstract watersourceof isnow Asone