西门子法三氯氢硅氢还原Si-CVD本征动力学模型-中国有色金属学报.PDFVIP

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西门子法三氯氢硅氢还原Si-CVD本征动力学模型-中国有色金属学报

第 26 卷第 11 期 中国有色金属学报 2016 年 11 月 Volume 26 Number 11 The Chinese Journal of Nonferrous Metals Nov. 2016 文章编号:1004-0609(2017)-01-0215-10 西门子法三氯氢硅氢还原 Si-CVD 本征动力学模型 吴 永,王 伟,刘晓瑞 (银川能源学院,银川 750105) 摘 要:联系生产实际对西门子法三氯氢硅氢还原反应体系的反应做了归类分析,选用可靠适用的热力学基础数 据,设计合理计算方案,计算分析 16 个反应在反应温度区及附近温度区的吉布斯自由能和标准平衡常数数值, 利用反应耦合理论提供了将 SiHCl (g)+H (g)=Si(s)+3HCl(g)作为主反应的热力学依据,确认该主反应与关键组分 3 2 SiHCl (g)的两个热分解生成有 Si(s)和 SiCl (g)的反应构成的平行反应为生成 Si-CVD 的主要反应。在此基础上, 3 4 应用 L−H 均匀表面吸附理论,借助非均相气−固相催化反应模型方法,导出该还原 Si-CVD 过程的本征速率方程 −r k c =+k c2 +k c4 ,进而线性化变换为等价的拟一级不可逆反应动力学模型−R k c ( 简写为 As sc1 A sc2 A sc3 A As sc,dj A,dj −RAs ksc cA ) ,便于动力学参数测定和后续建立宏观动力学模型。 关键词:反应工程;多晶硅;西门子法;三氯氢硅氢还原反应;化学气相沉积;热力学分析;本征动力学模型 中图分类号:TQ013.1 ;TQ013.2 ;O613.72 文献标志码:A 有关西门子法三氯氢硅(SiHCl3 ,即三氯甲硅烷) 2SiHCl (g)=Si(s)+SiCl (g)+2HCl(g) (1) 3 4 氢还原生成 Si 并化学气相沉积(CVD )在硅芯基体过 4SiHCl (g)=Si(s)+3SiCl (g)+2H (g) (2) 程(记作 Si-CVD)的研究,国内在热力学研究方面报道 3 4 2 不少,但动力学研究成果较少。 SiHCl (g)=SiCl (g)+HCl(g) (3) 3 2 20 世纪 80 年代,沈华生[1]在吸收国外研究成果的 2SiHCl (g)=SiH Cl (g)+SiCl (g) (4) 基础上,对西门子法制备多晶硅反应体系的有关反应 3 2 2 4 和 Si-Cl

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