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特征参量法11可逆反应-上海有机化学研究所
化学学报 AcrA CHIMICA SINICA 1998, 56 , 129-134 4阳- 特征参量法 .11. 可逆反应 胡启山a) 张元勤 曾宪诚* 田安民 (四川大学化学系 成都 610064) (al 达县师范专科学校化学系 达县 635000) 摘要 根据几类可逆反应通用的微分动力学方程和热动力学变换方程，本文建立了可逆反应的特 征参量研究法.应用该法在两个温度下研究了硝基乙烧分别与氨和 Tris 反应的热动力学，实验结果 验证了可逆反应特征参量法的正确性 关键词 热动力学研究法，特征参量法，可逆反应 可逆反应是一类重要的复合反应，建立其相应的热动力学研究法有重要意义.由于可逆反 应的热动力学方程中含有两个热动力学参数，因此，用无量纲参数法获取可逆反应的动力学参 数的难度较大[1] ，且只适用于 rO 的可逆反应，在前文[2J 的基础上，本文建立了几类可逆反 应的热动力学研究法一-特征参量法，可以从同一热谱曲线上同时解析出正、逆反应的速率常 数和平衡常数.应用该法在 15t ， 25t 下研究了硝基乙烧与氨反应和在 15t ， 30t 下研究了硝 基乙烧与 Tris[ 三(起甲基)氨基甲烧]反应的热动力学.实验结果验证了可逆反应特征参量法 的正确性. A 1 理论与方法 m - 咽 ;ì;;， 1. 1 可逆反应的热动力学方程和热谱曲线方程 m -n 型可逆反应的微分动力学方程为[3] 字 』 :i: = k 1 (XE - X) + k r r (XE - X)2 (1) 式中， X 为t 时刻的反应进度， XE 为最终反应进度，:i: 为反应速率，句，是H 为可逆反应的动力 - - 学参数，与正、逆反应的速率常数和反应物的初始被度有关.表1 列出了 k 和 ku 的具体表达 r , .! 式，其中，向和 kb 分别为正、逆反应的速率常数， Ao.Bo 分别为反应物的初始浓度. 表 1 可逆反应动力学参数 k k 和 的表达式 l l 反应类型 速率定律 kI kn 2 一 1 kf(Ao - x)(B o - x) - kbx kf(Ao + Bo - 2XE) + kb kf 2-2 k/(A - x)(B - x) - kbX2 kf(Ao + Bo - 2XE) +
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