非晶纳米ni500团簇等温晶化过程中的结构与动力学研究-物理学报.pdfVIP

物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 62, No. 18 (2013) 186101 非晶纳米Ni500 团簇等温晶化过程中的 结构与动力学研究* † ‡ 徐志欣 李家云 孙民华 姚秀伟 ( 半导体纳米复合材料省部共建重点实验室, 哈尔滨师范大学物理与电子工程学院, 哈尔滨 150025 ) ( 2013年5月7 日收到; 2013年6月5 日收到修改稿) 采用分子动力学方法和镶嵌原子势, 模拟了500 个Ni 原子(简称Ni500) 组成的纳米团簇的等温晶化过程. 通过 对纳米Ni 团簇的动力学行为和微观结构演变的研究, 发现Ni500 在高温时是一步晶化的, 在低温时则呈现出多步晶 化的特征. 在多步晶化的过程中, 团簇结构会陷入多个亚稳态结构, 经过原子重排, 进入能量更低的亚稳态, 最后完 成晶化. 在多步晶化过程中, 原子的位置重排是通过协同跳跃运动实现的, 其协同运动方式不但有常见的线型协同 运动, 也有多个原子的集体平移运动等其他形式. 关键词: 分子动力学模拟, 纳米Ni 团簇, 协同运动 PACS: 61.20.Ja, 61.20.Lc, 61.46.Df, 61.20.Ne DOI: 10.7498/aps.62.186101 到60%. Asuquo 和Bowles 5 关于金纳米团簇晶 1 引言 化轨迹的研究得出, 二十面体和十面体结构是由 最初的位于中央的五重对称“帽子” 结构晶化而 纳米团簇是由几十个到几千个原子组成的 来. 然而其晶化路径却有所不同, Mendz-Villuendas 相对稳定的聚集体, 金属纳米团簇可以用于纳 6 等 研究金纳米团簇的晶化发现, 相当数量的晶胚 米尺度的电子器件和催化剂等方面. 近年来人 位于团簇的表面. 们对金属纳米团簇进行了深入的研究, 纳米团 我们小组在对Cu500 纳米团簇的前期研究时发 簇的熔化和结晶问题也是其中研究的重点问题 现, 纳米团簇在高温和低温下的结晶方式是不同的 1 2 之一 . Gafner 和Gafner 研究纳米颗粒的降温 高温时体系结晶是连续的结构转变, 而低温时则表 速率对晶化产物的影响, 发现降温速度越慢, 则 78 现出多步晶化的特征 . 但是多步晶化过程在原 凝结得到铜团簇越倾向生成二十面体结构, 反之 子尺度上具体是怎样实现的还不甚清楚, 对此进行 则易于生成面心立方结构. 较慢降温速度下的凝 探讨将有助于我们进一步了解金属纳米材料的晶 结过程更接近平衡态, 易于形成稳态结构. Zhang 化机制. 本文以500 个Ni 原子纳米团簇为研究对 3 等 对Au 纳米团簇的热力学性质研究发现, 团 象, 研究其在多步晶化过程中的团簇结构转变、晶 簇的熔化从表面开始不断向中心推移. Gafner 和 化动力学行为, 以及具体运动形式等. Redel4 研究了粒子数对纳米 Ni 结晶过程的影 响, 发现当Ni 粒子数为369 个原子时, 二十面体 2 模拟方法及过程 占60%, 而 fcc 结构几乎没