Ba调变六铝酸盐的结构和性能表征.pdfVIP

石油与置攘气化工 Ba调变六铝酸盐的结构和性能表征 徐占林 林险峰 李青仁 洪军 刘延 周广栋。 牟颖丽 甄开吉 (1．四平师范学院化学乐 2吉林大学化学系) 摘 要 通过Ba调变制备了一系列六铝酸盐催化荆l4Bal一。NLM110 ，并通过 XRD、XPS、TPR、 TEM、BET和TGA等技术对催化荆的结构、性质和对甲炕：氧化碳重整制合成气反应的催化性能以及催 化剂表面积炭情况进行了表征。结果表明，Ba调变后六铝酸盐的微观瞎构有所变化，但Ba调变对催化 荆的性质和催化性能均无明显影响，谊系列六铝酸盐都具有较好的催化活性以及较高的抗烧结和抗积 炭性能，是甲烷=氧化碳重整制合成气反应选择氧化的良好催化荆。 主题词 甲炕 =氧化碳 合成气 六铝酸盐催化荆L Ba1 NiAI110 5 甲烷二氧化碳重整制合成气作为天然气转化和二 催化剂的体相结构、物相分析及晶粒度制定均在 氧化碳利用的新途径不仅在化学工业上具有广阔的应 D／max一ⅢC全自动x射线衍射仪上进行。结构测定 用前景，而且在环境保护方面具有重要的现实意义。 及物相分析时扫描速率为4。／min；晶粒度测定采用阶 因此，近年来，引起了工业界和学术界的广泛关注…。 梯扫描方式，扫描梯度为0 02。／min，采用计算机收集 在甲烷二氧化碳重整制合成气催化反应中，负载型贵 数据并处理。 金居R}1、Ru、Ir以及负载型Nj等均表现出较好的催化 催化剂的程序升温还原(TPR)反应在固定床石英 活性，但在高温反应条件下都不同程度地存在烧结、积 反应器中进行。反应管内径8 nⅡn，催化剂装量0 2 g， 炭失活等缺点- ]。我们通过同晶取代作用，尝试了 粒径0．45～0．90mm。还原气用10％H，／Ar混合气，总 把活性组分镍镶嵌在六铝酸盐晶体的晶格上，制备了 流速30ml／min。温度范围为室温至1 20012，丹温速 一 系列镍取代六铝酸盐作为甲烷二氧化碳重整反应催 率20C／min。热导池检测器进行在线检测氢耗量： 催化剂的XPS测试在v G．ESCA MarklI型x射 化剂，该系列催化剂不仅表现出较好的催化括性和稳 定性，而且在高温反应条件下具有很强的抗积炭性 线光电子能谱仪上进行，以Al 射线为激发源，电子 能[4,5]。 结合能以C1 s(B．E =284 6 eV)为内标校准正。 催化剂表面的积炭量测定在PerMn—Elmer TGA7 六铝酸盐的晶体结构有磁铅石型和B一氧化铝型 型热重分析仪上进行 以空气为载气．以15C／min 两种，它们都是由镜面和尖晶石结构单元交替堆积而 的升温速率升温至催化剂的重量不再降低为止。 成的层状结构的晶体，六铝酸盐的晶体结构居于上述 催化剂的比表面积测定和孔径分析采用氮气吸附 两种类型的哪一种，取决于镜面层取代阳离子的离子 法。所用仪器为 ASAP2010型固体微粒分析仪(AS． 种类和离子半径 一。也就是镜面层上不同取代阳离子 AP2010 Micmaretrics)。测定前催化剂样品(约0 3 g)在 将对六铝酸盐的微观结构和性质产生不同的影响。本 样品管内20012抽空处理 10 h，然后用氮气暇附法测 文制备了一系列 Ba词变镍基