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杂原子对Y沸石液固相类质同晶取代规律探讨-上海有机化学研究所
化学学报 ACTA CHIMICA SINICA 1995, 53. 135- 140 杂原子对Y 沸石液固相类质同晶取代规律探讨 高滋*徐金锁 (复旦大学化学系 上海 2∞433) Ti 摘要用 NH B凡， (NH4)3ZrF7 (NH )2 ， (NH )3Fe CrF 3NH F 等溶液为取代剂，对 飞和 凡 4 4 4 3 4 Y 沸石实行液固相类质间品取代.除了 B 以外，其它金属元素均能代人沸石骨架，它们的取代程 度为 FeTi Cr结 Zr. 采用 XRD， IR 和 DTA 等手段对取代产物进行表征，证实杂原F已成为 骨架元素.由液困相类质同晶取代机理出发，对影响杂原F取代程度的主要因素进行了探讨，提 出囱杂原子的离子半径、含氟配合物累狈稳定常数、阳离子水解平衡常数和水解产物聚合平衡常 数可以预测各种杂原子的取代效果. 关键词 Y 沸石，类质同晶取代，金属元素，非金属元素 直接水热合成方法很难将杂原子引人 Y 沸石骨架(1 气 1985 年 Breck 等(3) 首先采用 SiF (NH )2 6 液固相类质同晶取代方法，成功地合成了高结晶度的富硅 Y 沸石.随后人们尝 4 试用其它氟盐溶液合成含 Fe， Ti , Zr , Cr, Sn 等杂原子的 Y 沸石I43]，在实践过程中发现 不同杂原子的类质同晶取代能力有明显的差别，然而其原因至今尚不十分清楚.本文根据杂 原子取代后沸石的脱铝和补位程度，从液困柑类质同晶取代机理出发，对影响杂原子取代程 度的主要因素进行综合考虑，提出了有实用价值的杂原于取代规律，可用于预测或验证不同 杂原子液固相类质同晶的取代效果. 1 实验 1.1 样品的制备 NaY 沸石原粉由温州催化剂厂提供，其硅铝比为 2.6. 经 NH CI 溶液多次交换成 4 ZrF TiF NH Y 沸石. NH BF (NH )2 6 为上海试剂兰厂化学纯产品. (NH )3 3 和 (NH )3- 和 4 4 4 4 4 4 FeF [6J方法合成. CrF3 . 3NH F 溶液由 CrF3 . 4H 0 与 NH F 按摩尔比 1 : 3 混 参照文献 4 4 2 6 合而成. 参照文献[5J 方法，以 NH B凡， (NH4)3ZrF7 (NH hTi凡，
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