样品比表面积.PPTVIP

* 对于NO转化率来说650℃焙烧后基本没有出现负的转化率，说明NO在预吸附中，吸附的量减小了，对于Mn0.3和Mn0.5的样品，650℃焙烧后，活性下降不是很大，虽然比表面积降为原来的1/2。 对于NO2浓度曲线来说，650℃焙烧后NO2均提前释放，说明650℃焙烧后的样品对NO2的吸附也减弱了，导致NO最大转化率的位置与NO2最大浓度的位置重合（图中实线），而550℃则不是重合。 从释放NO2的面积来看，550℃焙烧与650℃ 焙烧的样品相差不大 * * * 确定Mn-Ce固溶体中Mn和Ce分别担当什么角色，如是不是Ce负责吸附NO，Mn负责催化反应，以及到底是几价的Mn离子起催化作用 为什么是Ce1-xMnxO2-δ活性最佳，是不是Mn和Ce的含量有个Trade-off的关系 * * Student: Dequan Fan Advisor : Meiqing Shen Environmental Catalysis School of chemical engineering and technology, TJU 2011.11.15 * 主要内容 实验部分 催化剂制备 Ce(NO3) 3 Mn(NO3) 2 混合盐溶液 滴加 氨水 H2O2 PEG 2000 共沉淀 前驱体Ce(OH)4/Mn(OH)4 沉化 真空抽滤 喷雾干燥 550℃煅烧5h（通空气） 新鲜的 Ce1-xMnxO2-δ复合氧化物 * 实验部分 * 图1 新鲜样品的XRD 图谱(在550℃焙烧 ) XRD 表征 Mn-Ce复合氧化物只出现了CeO2荧石结构的衍射峰，说明两种氧化物形成了固溶体； 随着Mn掺入量的增加，CeO2(1,1,1)面的衍射峰（2θ≈29°)逐渐变宽，并且强度降低。 实验部分 * 样品 晶粒尺寸(?)（1,1,1） 比表面积(m2/g) CeO2-δ 96(2) 61.3 Ce0.9Mn0.1O2-δ 75(2) 105.2 Ce0.7Mn0.3O2-δ 57(2) 119.0 Ce0.5Mn0.5O2-δ 61(2) 92.0 MnO2-δ --- 25.8 BET 表征 表1 Ce1-xMnxO2-δ的晶粒尺寸与比表面积 掺入Mn之后， CeO2晶粒尺寸降低； Mn-Ce固溶体具有较大的比表面积，均高于单纯的氧化物。 实验部分 * 图2 不同样品的NO程序升温氧化测试 a： NO2浓度曲线； b： NO转化率曲线 其中：NO Conversion=1-NOout/NOin 预处理条件： 10%O2, 5%H2O，N2 为平衡气，总流量850mL/min，氧化0.5h，然后降到100℃预吸附平衡； 实验条件：100ppm NO, 10%O2, 5%H2O, 5%CO2, N2 为平衡气，总流量850mL/min， 理论空速约为30000 h-1，升温速率为10℃/min ，100℃到450℃。 活性测试 a b a a b * 实验部分 图3 总NOx浓度随温度变化曲线 随着Mn含量的增加，150℃左右的NOx脱附峰逐渐减小； 随着温度继续升高，NOx浓度下降到100ppm以下，说明有NOx发生吸附。 XRD比较 * * * 图4 不同焙烧温度样品的XRD图谱 对于三种样品来说，经过650℃焙烧后， CeO2（1,1,1）面的衍射峰均变得更加尖锐，说明温度升高使样品的晶粒变大； 对于Mn0.5来说，出现杂峰（*表示），有MnO2-δ的晶相形成。 实验部分 * 样品 比表面积(m2/g) 550℃焙烧 650℃焙烧 下降百分比 Ce0.9Mn0.1O2-δ 105.2 30.3 71.2% Ce0.7Mn0.3O2-δ 119.0 56.94 52.2% Ce0.5Mn0.5O2-δ 92.0 44.4 51.7% 表2 BET结果对比 经过650℃焙烧之后，样品的比表面积锐减 随着Mn含量的增加，比表面积下降百分比降低 实验部分 BET比较 * 实验部分 活性比较 图5 不同焙烧温度样品的NO氧化测试 a：NO转化率曲线；b：NO2浓度曲线 其中：NO Conversion=1-Noout/NOin 预处理条件： 10%O2, 5%H2O，N2 为平衡气，总流量850mL/min，氧化0.5h，然后降到100℃预吸附平衡； 实验条件：100ppm NO, 10%O2, 5%H2O, 5%CO2, N2 为平衡气，总流量850mL/min， 理论空速约为30000 h-1，升温速率为10℃/min ，100℃到450℃。 b * 实验部分 图6 不同焙烧温度的样品NOx浓度随温度变化曲