焙烧气氛对二甲醚低温选择氧化moo 鄄sno 催化剂 - 燃料化学学报.pdfVIP

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2017-09-02 发布于天津
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焙烧气氛对二甲醚低温选择氧化moo 鄄sno 催化剂 - 燃料化学学报

第45卷第5期燃摇料摇化摇学摇学摇报 Vol.45 No.5 2017年5月 Journal of Fuel Chemistry and Technology May2017 文章编号:0253鄄2409(2017)05鄄0572鄄09 焙烧气氛对二甲醚低温选择氧化MoO 鄄SnO 3 2 催化剂结构及性能的影响 1,2 1,2 1,2 1,2 1,* 1 1 顾颖颖 ,张振洲 ,王文峰 ,高秀娟 ,张清德 ,韩怡卓 ,谭猗生 (1.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原摇 030001; 2.中国科学院大学,北京摇 100049) 摘摇要:采用共沉淀法制备了Mo/ Sn物质的量比为1颐3的MoO 鄄SnO 催化剂,考察了焙烧气氛(O 、air、N 和H )对催化剂 3 2 2 2 2 结构及二甲醚(DME)低温氧化制甲酸甲酯(MF)性能的影响。结果表明,在 O 中焙烧的催化剂上 DME 转化率高达 2 25.10%,MF选择性为72.21%,催化剂具有较高的反应活性。而在H 中焙烧催化剂上DME转化率仅为7.01%,MF选择性 2 为75.82%。不同气氛焙烧催化剂上DME转化率由大到小的顺序:O airN H 。采用XRD、Raman、XPS及ESR等对催 2 2 2 化剂进行深入表征。结果表明,共沉淀制备Mo1Sn3催化剂中钼物种以高分散MoO 形式存在。 O 中焙烧催化剂表面Mo=O x 2 5+ 及存在于Mo鄄Sn界面处五配位钼氧化物中Mo 含量均高于其他三种催化剂,即低聚态MoO 末端Mo=O可能是反应活性位x 5+ 点之一,五配位钼氧化物中Mo 的存在有利于催化剂活性的提高,也有助于MF 的生成。结合 in suit DRIFTS证实了吸附于 5+ Mo 上的CH O,在催化剂表面Mo=O作用下氧化为HCHO后与另一分子CH O耦合为MF。 3