UO2＋x芯块低温烧结的活化机理.pdfVIP

李 锐 ：UO+ 芯块低温烧结 的活化机理 UO2+z芯块低温烧结的活化机理 李 锐 (中科华核电技术研究院 反应堆工程设计与燃料管理中心，广东 深圳 518026) 摘 要 ： 报道 了Uo+ 芯块低温烧结实验 的结果 。 技术再度受到各国研究者的重视_7]。 12组芯块在 N +Co 组成的部分氧化 气氛下于立式 低温烧结又被称为两段烧结 ]，芯块在部分氧化 钼丝炉中低温烧结。UO 芯块要获得 密度为 1O．41g／ 性气氛 中于 1473K温度下烧结，然后在 1673K温度下 cm。(94．98 理 论 密度 )需在 氢 气 氛 中于 2073～ 使用氢气还原[1 “]。半个世纪 以前 ，UO+ 中铀离子 2273K下烧结，而 UO。+ 芯块实现该 密度 的烧结温度 扩散系数与多余氧离子z的关系已经由实验数据拟合 可降低 400K 以上。建立了超氧化铀缺 陷模 型来研 究 得到 ，其表达式为： 低温烧结的活化机理 。研 究发现铀 离子扩散 系数与气 lgD 一 一 10．85+ 1．51lgx 氛 中氧分压或是 UO+ 中z成正比。利用铀 离子 的 或： 扩散 系数 ，可预 测 UO2+ 芯块在 1073、1273、1473和 lgD 一 一 10．8+ 1．9lgx 1673K 温度 下的烧 结密度；还 可算 出z一0．04时， 遗憾的是这些研究结果并没有实现工业上 的应 Uo。+ 芯块在部分氧化气氛 下的理论烧成温度。计 用，而且相关研究也停滞了近 40年 。法 国原子委员会 算所得烧结密度和烧成温度与实验结果符合得很好 。 (CEA)的实验室 以及 FRAMATOME公司对 UO+ 关键词： 超化学计量 ；低温烧结 ；扩散系数；烧 结温 芯块低温烧结工艺进行 了研究，并将低温烧结获得 的 度 ：烧结密度 芯块放入反应堆 中进行试运行 ，目前用低温烧结工艺 中图分类号 ： TL24；TL291 文献标识码 ：A 进行工业化制备 UO 芯块已经成为趋势。 文章编号 ：1001—9731(2012)增刊 I一0043—04 国内对于 UO。+ 芯块低温烧结工艺 的研究 已经 取得一定进展 ，但是对于低温烧结 的活化机理研究才 1 引 言 刚刚开始 。本文所研究的UO。+ 芯块低温烧结活化 烧结是 uO 芯块制造过程中最重要的步骤 ，传统 机理不仅可以指导低温烧结工艺的开发和改进 ，也可 的烧结工艺需将芯块置于氢气氛下 ，在 2023～2073K 以扩展烧结原理的研究领域 。 甚至更高的温度中烧结 6～9h]。很早 以前人们便对 2 实 验 U0 芯块的高温烧结进行了系统的研究，UO+ 高温 烧结动力学 已经研究 了氧和铀离子 的扩散 系数 ]。 2．1 缺 陷模型 低温烧结的研究出现于 2O世纪 5O年代末期 ，因为没 UO 中的缺 陷可用 Kr6ger-Vink符号表示 ，参见 有在工业 中获得应用而很快沉寂 。21世纪初期 ，由于 表 1所示 。 节能减排 、环境可持续发展的呼声逐渐兴起 ，低温烧结 表 1 UO：中缺陷的KrOger—Vink符号以及其含义 Table1TheKr6ger—Vinksymbolsandtheirmeaningsin thedefectofUO2 符号 V ‘ 0 U．。。一 e h’ 0() null