α-Al_2O_3催化丙烯气相环氧化反应.pdfVIP

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao) June ActaPhys．一Chim．Sin．，2010，26(6)：1579—1584 1579 [Article】 www．whxb．pku．edu．ca 改性Ag／a-A1203催化丙烯气相环氧化反应 色 炜 1,2 郭杨龙 卢冠忠 郭 耘 王艳芹 张志刚 何丹农 (华东理工大学结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室，工业催化研究所，上海 200237； 纳米技术及应用国家工程研究中心，上海 200241) 摘要： 制备了以分子氧为氧化剂，对丙烯气相环氧化具有较好催化性能的改性负载银催化剂，并利用氧气程序 升温脱附(0TPD)技术研究了氧在其表面上的脱附行为．实验结果表明：Ag／ot-A120~催化剂只能使丙烯完全氧 化成二氧化碳和水；当该催化剂用K20改性后，可获得少量的环氧丙烷；Y203改性的Ag 一A1[)3催化剂，可获得 极少量的丙醛和丙酮；将0．1％w)Y [)3添加到Ag．K20a／—A1203后，可以显著提高催化剂的丙烯环氧化性能．在 0．1MPa、245℃、20％C3H ％Of172％N 和气体空速2000h 的反应条件下，通过 20％(w)Ag一0．1％Y20r0．1％K20／ ot—A120催化剂时，丙烯转化率为 4．0％，环氧丙烷的选择性为46．8％．02一TPD研究表明，少量 的Y。()3、K20或 Y20．K=O作为助剂添加到20％Ag／a—A120。催化剂中时，减少了高温区与丙烯完全氧化有关的吸附氧物种的量， 低温区余下的吸附氧物种量不变，有利于丙烯环氧化反应，提高了环氧丙烷的选择性． 关键词：Ag 一A1203催化剂；丙烯环氧化；环氧丙烷；氧气程序升温脱附 中图分类号： 0643 GasPhaseEpoxidationofPropyleneoveraM odifiedAg／cr-A1203Catalyst YAOW ei GUO Yang—Long’ LU Guan—Zhong GUO Yun WANGYan—Qin ZHANGZhi—Gang HEDan—Nong fLaboratoryforAdvancedMaterials,ResearchInstituteofIndustrialCamps旭EastChinaUniversityofScienceandTechnology, Shanghai 200237,PR．China；2NationalEngineeringResearchCenterforNanotechnology,Shanghai 200241，P．R．China) Abstract： ModifiedAg／o~一A1203catalystswerepreparedforthegasphaseepoxidationofpropylenebymoleculra oxygen．Weusedtemperature—programmeddesorptionofoxygen(Oz-TPD)tosutdyhtedesorptionbehaviorofoxygen from thecatalystssurface．ResultsshowedhtatoverhteAg 一A1203catalystpropylenewascompletelyoxidizedot C02andH2O．WhenhtecatalystwasmodifiedwihtK20，asmallamountof