Ce_Zr复合氧化物负载Au纳米粒子催化甲醇氧化反应中的载体效应_张鸿鹏.pdfVIP

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2017-05-27 发布于浙江
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Ce_Zr复合氧化物负载Au纳米粒子催化甲醇氧化反应中的载体效应_张鸿鹏

2013 Chinese Journal of Catalysis Vol. 34 No. 1 DOI : 10.3724/SP.J.1088.2013.20543 研究论文: 235–242 Ce-Zr 复合氧化物负载 Au 纳米粒子催化甲醇氧化反应中的载体效应张鸿鹏, 刘海超* 北京大学化学与分子工程学院, 分子动态与稳态国家重点实验室, 北京分子科学国家实验室, 北京 100871 摘要: 采用沉积-沉淀法制备了不同 Ce/Zr 比的 Au/Ce Zr O (x = 0, 0.2, 0.4, 0.6, 0.8) 催化剂, 研究了其催化甲醇完全氧化反应 1-x x 2 和选择氧化反应中的载体效应. 通过 X 射线衍射、拉曼光谱、X 射线光电子能谱、高分辨透射电镜、CO2 和 NH3 程序升温脱附以及 CO 吸附红外光谱等手段表征了催化剂的结构、组成和酸碱性. 结果表明, 这些催化剂具有相似的载体粒径和晶相结构、Au 担载量、Au 粒径和价态以及相似的表面酸碱性等. 在甲醇完全氧化和甲醇选择氧化反应中, Au/Ce Zr O 催化剂活性 1-x x 2 均随载体中 Ce/Zr 比的减小而降低. 与催化剂储氧量, 即表面活性氧浓度下降一致. 对于甲醇选择氧化反应, 甲酸甲酯选择性则随 Ce/Zr 比减小而升高. 这不是由于催化剂表面酸碱性差异所致, 而是与催化剂载体中 Ce 含量降低导致的表面活性氧浓度减小和催化剂的氧化能力减弱密切相关. Au 催化剂载体效应本质的认识将有助于为目标氧化反应设计具有更高活性或选择性的催化剂体系. 关键词: 氧化铈; 氧化锆; 复合氧化物; 纳米金; 甲醇氧化; 载体效应; 储氧量; 甲酸甲酯收稿日期: 2012-05-30. 接受日期: 2012-07-16. 出版日期: 2013-01-20. *通讯联系人. 电话/传真: (010 电子信箱: hcliu@ 基金来源: 国家自然科学基金 ; 国家重点基础研究发展计划 (973 计划, 2011CB201400, 2011CB808700). Support effects on properties of Ce-Zr mixed oxide-supported gold catalysts