氯酚类有机物的氧生物降解性与其定量结构-性质关系的研究.pdfVIP

摘要 本文对氯酚类有机物的厌氧生物降解性与其定量结构-性质关系(QSPR)进行 了的研究。试验中，主要考查了投加不同氯酚对污泥驯化的效果；研究了共基质 条件下氯酚类有机物在实验室培养污泥中的降解性及对产甲烷活性的毒性；建立 了氯酚类有机物的定量结构-性质关系(QSPR)模型，以揭示其降解机理及途径。试 验结果表明：(1)厌氧微生物具有(还原脱氯) 降解氯酚的潜力，诱导此种潜力所需 的时间较短，而富集一定量的具有降解活性的微生物则需较长的时间；氯酚的化 学结构对厌氧污泥驯化效果影响很大，降解速率趋势为：TCPTeCPDCPPCP 。 (2)实验室培养的不同污泥对各种氯酚的降解性差别很大。在未驯化污泥中，PCP 和 TeCP 易 于 降 解 ， 其 它 氯 酚 是 可 生 物 降 解 的 ， 降 解 性 大 小 顺 序 为 ： PCPTeCPTCPMCPDCP ；在 PCP 驯化污泥中，七种氯酚是可生物降解的，降 解性大小顺序为：PCPTeCPTCPMCPDCP ；在 TeCP 驯化污泥中，TeCP 、PCP 和 2-CP 是可生物降解的，3-CP 是初级生物降解的，其余的三种氯酚难于降解， 降解性大小顺序为：TeCPPCP 2-CP3-CPTCP4-CPDCP ；在 TCP 驯化污泥中， TCP 、DCP 和 4-CP 是可生物降解的，TeCP 和 4-CP 是初级生物降解的，PCP 和 3-CP 难于降解，降解性大小顺序为：TCPDCPTeCP 3-CP4-CPPCP2-CP ；在 DCP 驯化污泥中，PCP 、TCP 、DCP 、2-CP 、3-CP 和 4-CP 是可生物降解的，TeCP 难 于降解，降解性大小顺序为：2-CP DCP4-CP3-CP TCP PCP TeCP 。(3)在未 驯化污泥中，投加 PCP 和 TeCP ，对产甲烷活性产生抑制作用，并随着投加浓度 的增大，抑制作用越强；投加不同浓度的 TCP 和 DCP 对产甲烷活性既有抑制作 用，又有促进作用，并且，这种促进作用要求一级基质和二级基质有一定的比值； 比较氯酚类有机物的毒性，可知它们的短期接触毒性大小顺序为：TCP DCP TeCPPCP 2-CP 、3-CP4-CP 。(4)采用 PLS 回归分析的方法，对厌氧生物降解 性数据(logK)进行了定量结构-性质关系(QSPR) 的研究。研究表明，氯酚的分子体 积和绝对硬度越大，其厌氧生物 降解速率越大；降解速率常数(logK) 随分子的 + + Ehomo 、CCR 和 QCl 的增大而增大，随 TE 、EE 、HOF 和 QH 的增大而减小；最弱 的碳氯键的断裂在氯酚类有机物的还原脱氯过程中起着非常重要的作用。(5) 以分 子轨道理论为基础，应用键级(BO) ，预测氯酚类有机物的厌氧生物降解途径，经 比较，预测结果与已有实验结果一致。 关键词：氯酚类有机物；厌氧生物降解性；共基质；QSPR I ABSTRACT Included is a systematic study on aerobic biodegradability and quantitative structure-property relationship (QSPR) of chlorophenols (CPs). The effect of acclimated with different CPs was investigated, and the anaerobic biodegradability and the methanogenic toxicity of tested CPs were evaluated systematically, sequentially the model of QSPR was established, so