含铈催化剂在NO、CO催化消除中应用基础研究.pdfVIP

第十八届全国稀土催化学术会议论文集 K-07 含铈催化剂在NO 、CO催化消除中的应用基础研究 * a,b ** a b 董林 ，高飞 ，汤常金 a 江苏省机动车尾气污染控制重点实验室，南京大学现代分析中心，南京 210093 b 介观化学教育部重点实验室，南京大学化学化工学院，南京 210093 关键词：CeO2 ，NO 消除，CO 消除 CeO2 由于其良好的储/释氧性能（OSC ）和氧化还原性质而被广泛应用于三效催化剂中消 除 CO、NOx 、HC 等大气分子污染物。研究含铈催化剂中 CeO2 的组成与结构，活性组分与 CeO2 间的相互作用以及由此产生的反应分子在催化剂表面吸脱附行为的变化，对于从分子水 平上了解催化过程的本质，进而设计开发高效实用的催化剂具有重要的指导意义。 近年来，本课题组围绕 CO 完全(选择性)氧化和 NO+CO 两个模型反应，采用一系列物理 化学表征手段，结合“嵌入模型”的相关理论，按照含铈催化剂中铈物种“由表及里”的存 在形式，即“表面改性-体相掺杂-纯 CeO2 载体”这一研究思路，系统研究了其在催化消除 NO 、 CO 中的相关基础问题，得到一些有意义的结果：（1）利用氧化铈(或铈锆复合组分)为改性剂， 制备了不同含量氧化铈和氧化铜的负载型催化剂，探讨了 CeO 在载体表面(如 γ-Al O ) 的存在 2 2 3 状态以及对 CuO 活性物种在载体表面分散行为的影响规律。结果表明，表面分散的 CuO 既与 γ-Al2O3 发生作用又与 CeO2 发生作用，从而导致其性质的变化[1-3] ；（2 ）提出了活性物种 （CuO ） 在不同载体(CeO 和 Ce Zr O ) 表面的分散状态和配位结构，建立了催化剂结构与其还原 2 0.67 0.33 2 性质、NO 吸附/脱附、催化性质之间的关系[4-6] ；（3 ）进一步调变 Ce/Zr 比例，制备了不同结 构的铈锆固溶体负载氧化铜模型催化剂，系统研究了铜物种在不同比例铈锆固溶体表面的分 散状态，尝试解释了 NO 还原活性差异的原因[7] ；（4 ）制备了具有特殊形貌和特定晶面的纳米 氧化铈及铈锆固溶体材料，探讨活性组分（CuO ）在纳米材料不同晶面的分散状态、存在环境 和相应的催化性质之间的关系[8, 9] 。 通过上述研究，我们试图了解氧化铈的结构及存在状态对催化剂性质的影响规律，从而 为此类催化剂的设计与制备提供理论参考。 参考文献 [1] Hu YH, Dong L, Wang J, Ding WP, Chen Y, Activities of supported copper oxide catalysts in the NO+CO reaction at low temperatures [J]. J. Mol. Catal. A, 2000, 162, 307-316. * 国家自然科学基金（No.），国家973 项目（No. 2010CB732300 ，2009CB623500 ）， 留学回国人员基金（0205133094 ）资助 **通讯联系人董林，Email: donglin@nju.edu.cn - 17 - 第十八届全国稀土催化学术会议论文集 [2] Wan HQ, Li D, Dai Y, Hu YH, Zhang YH, Liu LJ, Zhao B, Liu B, Sun KQ, Dong L, Chen Y, Effect of CO pretreatment on the performance of CuO/CeO /γ-Al O catalysts in CO + O