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合成C:含氧化物的Rh—RE/SiO:催化剂的研究
罗洪原 张伟 周焕文
林培滋 徐长海 黄世煜 吴治华一林励吾
(中国科学院大连化学物理研究所,大连116023)
乙醇是重要的化工中间体、溶剂和汽油的添加剂。研究开发从天然气或煤经合成气制二碳含氧
化合物技术路线,替代我国原有的粮食发酵法和乙烯水合法有着重要的经济意义。我国是一个稀土
大国,研究开发以稀土促进的铑催化剂还将有利于我国稀土元素的开发利用。本文系统地研究稀土
和CO及H:吸附技术对催化剂进行表征,并与稀土助剂的促进作用机理相关联。
m2/g),经干燥焙
催化剂由稀土氧化物的硝酸盐和三氯化铑水溶液浸渍SiO:(比表面积约450
rrtm内径的不锈钢微型固定床反应器中进行,催化剂装量为0.3
烧制得。催化剂的反应评价在4.6
mL)。气相产物用气相色谱仪在线分析,液相产物经冷水吸收用气相色谱线外分析。
g(约0.6
表l稀土促进剂的加入对Rh/SiOj催化剂(CO+H2)反应性能的影响o
ooo
①Rh载量为1%‘促进荆藏量为o,5%I反应条件:温度T=31Qc,压力P=3.0MPa,体积空建sV;13h叫{
@c2一o=EtOHWHAc-rHOAe+AcOMe十AcOEt+PrOH}
@clO=C2一O+MeOH.
加入使催化活性普遍增加2~5倍,C:含氧化合物的选择性增加1.5~2倍,而不同的助剂对催化
剂的催化活性、选择性有显著的差别,其中以Y、La、Na、Sm、Yh的影响比较显著,Sm的影响最大,
·836·
的催化剂的活性相当,但与V、Mn助剂相比,稀土助剂特别是Y、Nd、Sm、Yb表现出很高的醋酸
选择性,其中Sm的醋酸选择性最高达到28.4%。
程序升温还原用流动色谱法进行,催化剂样品装量为50mg,使用H。:Ar一5:95(体积比)的
混合气.流量为30mL/min,升温速度为16C/rain。催化剂的TPR研究表明,不含助剂的Rh/
siO。催化剂在60C开始还原,在95、105、210C出现三个谱峰。稀土元素加入到Rh/SiO:催化剂
3_0
后。高温峰面积量有所增加,且向更高的温度偏移,由2 C移至240C。低温峰也向高温方向移
动,但移动的幅度较小.整个TPR谱图的还原峰面积无明显的变化,说明Sra加入到Rh/siOz催
化剂上改变了铑的分布状态,使还原峰位置发生移动,整个TPR谱峰面积为铑组分被还原的贡
献,而Sm3+本身不被还原。
吸附氢的程序升温脱附(H。一TPD),催化剂装量为100 mL/
mg,用Ar气作载气,气体流速30
min,升温速率为15
C范围内有两个明显的脱附蜂,低温脱附峰的峰温在100C附近,高温脱附峰的峰温在550‘C左
右。低温脱附峰的面积较大,高温脱附峰的面积较小。稀土Sm作为助剂加入到Rh/SiO。后,使催
化剂的高温脱附峰完全消失,在低温区出现两个脱附峰,峰值分别为90。C和160C。
不加任何助剂的Rh/SiO:谱图中的两个脱附峰,代表两种不同状态的吸附氢.即低温脱附氢
和高温脱附氢。两种不同吸附状态的氢对应于表面两种不同状态的铑。助剂Sm加入后,高温脱附
峰完全消失,而氢脱附峰面积有所增大。助剂Sm的加入使铑分散度提高,较大的铑晶粒减少甚至
消失,高温峰相应的脱附氢与较大的铑晶粒的存在有对应关系,这可能与较大的铑晶粒上吸附的氢
具有较强的结合力,需要供给更多的能量才能从铑的表面脱附有关。
在催化剂装量100mg、用Ar气作载气、流量30mL/min的条件下,H。及CO的化学吸附结
活性的提高与铑分散度的提高有关,但也不排除催化剂表面Sm”离子的存在产生的协同促进作
用。这种作用的本质还有待进一步研究和阐明。V加到Rh/SiO:上使催
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