芳香环修饰的g-C₃N₄及异质结的制备与光催化性能的深度探究.docxVIP

芳香环修饰的g-C?N?及异质结的制备与光催化性能的深度探究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球工业化进程的飞速推进，能源短缺与环境污染问题日益严峻，已然成为制约人类社会可持续发展的两大关键瓶颈。传统化石能源，如煤炭、石油和天然气，在为人类社会发展提供动力的同时，也带来了一系列严重的环境问题。其燃烧过程中排放的大量温室气体，如二氧化碳、甲烷等，导致全球气候变暖，引发了冰川融化、海平面上升、极端气候事件频发等一系列环境问题。与此同时，化石能源的不可再生性也使得其储量逐渐减少，能源危机日益加剧。据国际能源署（IEA）预测，按照目前的能源消费速度，全球石油储量仅能维持数十年，煤炭和天然气的储量也面临着严峻的挑战。

在环境污染方面，工业废水、废气和废渣的排放，以及农业生产中农药、化肥的大量使用，导致了水体污染、土壤污染和空气污染等问题，严重威胁着人类的健康和生态平衡。水体中的有机污染物、重金属离子等有害物质，不仅影响了水生态系统的平衡，还会通过食物链进入人体，对人体健康造成危害。空气污染中的颗粒物、二氧化硫、氮氧化物等污染物，会引发呼吸系统疾病、心血管疾病等，给人们的生活质量带来了极大的影响。

为了解决能源与环境问题，开发高效、清洁的能源转换和环境净化技术迫在眉睫。光催化技术作为一种绿色、可持续的技术，在能源和环境领域展现出了巨大的应用潜力。光催化技术利用光催化剂在光照下产生的光生载流子（电子-空穴对），引发一系列氧化还原反应，从而实现太阳能的转化和污染物的降解。光催化反应条件温和，通常在常温常压下即可进行，无需额外的高温、高压等苛刻条件，降低了能源消耗和设备成本。光催化过程中使用的催化剂大多为半导体材料，化学性质稳定，可重复使用，且不会产生二次污染，符合可持续发展的要求。

在众多光催化剂中，石墨相氮化碳（g-C?N?）因其独特的结构和优异的性能，成为了近年来的研究热点。g-C?N?能够吸收太阳光谱中波长小于475nm的蓝紫光，实现可见光驱动的光催化反应，有效利用太阳能。与传统的TiO?等光催化剂相比，g-C?N?具有更好的可见光响应性能，在室内光或弱光条件下也能表现出一定的催化活性，拓宽了光催化技术的应用范围。本研究旨在通过对g-C?N?进行芳香环修饰及构建异质结，进一步提高其光催化性能，为解决能源与环境问题提供新的思路和方法。

1.2g-C?N?概述

石墨相氮化碳（g-C?N?）是一种由sp2杂化的碳（C）和氮（N）原子通过共价σ键和π键连接，形成基于三嗪环和三-均-三嗪环结构单元的网状结构的有机聚合物半导体。其具有适中的禁带宽度（约2.7eV），能够吸收太阳光谱中波长小于475nm的蓝紫光，实现可见光驱动的光催化反应。g-C?N?具有出色的化学和热稳定性，能在高温下性能稳定，在超过600℃时热稳定性才会开始下降，能在强酸强碱下保持性能稳定。经测试对SPF级KM小鼠急性经口毒性，属于实际无毒，对大肠杆菌、金黄色葡萄球菌有良好的抑菌作用。

作为新型非金属光催化材料，与传统的TiO?光催化剂相比，g-C?N?吸收光谱范围更宽，不需要紫外光仅在普通可见光下就能起到光催化作用。同时，g-C?N?更能有效活化分子氧，产生超氧自由基用于有机官能团的光催化转化和有机污染物的光催化降解，更适用于室内空气污染治理和有机物降解。

然而，g-C?N?也存在一些不足之处。由于其具有快速的电荷复合和有限的表面活性位点等缺点，这会对光催化反应产生不利影响。此外，g-C?N?的芳香环结构和二维平面结构，使其在光催化过程中容易产生堆叠，其在水溶液中的低分散性降低了对光的吸收性，进而影响到了光催化性能。为了克服这些缺点，研究人员采用了多种方法对g-C?N?进行改性，如元素掺杂、表面改性、构建异质结等。

1.3研究目标与内容

本研究旨在制备芳香环修饰的g-C?N?及异质结，并深入研究其光催化性能，以开发出高效的光催化剂，为解决能源与环境问题提供新的材料和方法。具体研究内容如下：

芳香环修饰的g-C?N?的制备：采用化学合成方法，通过引入不同的芳香环化合物对g-C?N?进行修饰，探究修饰方法和条件对材料结构和性能的影响。

g-C?N?基异质结的构建：选择合适的半导体材料与芳香环修饰的g-C?N?构建异质结，研究异质结的结构、界面特性以及光生载流子的传输和分离机制。

光催化性能研究：以有机污染物降解、光解水制氢等为模型反应，测试制备材料的光催化性能，考察影响光催化性能的因素，如光催化剂的组成、结构、光吸收性能、光生载流子的分离效率等。

结构与性能关系研究：运用多种表征手段，如X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透