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Cu-Ce-LA-SSZ-13催化剂：制备工艺与脱硝性能的深度剖析

一、引言

1.1研究背景与意义

氮氧化物（NOx）作为主要的大气污染物之一，其排放带来的危害日益严重。从健康角度看，氮氧化物进入人体后，会首先与血液中的血色素结合，致使身体出现中枢神经麻痹症状，同时对心脏等重要器官造成不同程度损伤，还会严重影响肺部功能，导致一系列呼吸系统疾病。如二氧化氮，人吸入1分钟的MLC为200ppm，短期接触可能影响不大，但长期接触必然会威胁身体健康。从环境层面而言，氮氧化物是臭氧的重要前体物，与其他污染物相互作用后，易形成雾霾和光化学烟雾，严重影响城市空气质量；其也是大气细颗粒中硝酸盐的重要前体物，对城市大气细颗粒物污染防控至关重要；在参与复杂大气化学过程时，与烃类化合物反应会生成强毒性产物，如硝基多环芳烃等；与大气中的水蒸气反应生成硝酸，导致酸雨形成，对土壤、水体和生态系统造成损害；高浓度的氮氧化物还会损害植物叶片，干扰光合作用和养分吸收，影响农作物产量和生态系统平衡。大气中的氮氧化物主要来源于自然产生与人为排放，其中人为排放根据排放方式不同可分为固定源排放（如工业锅炉，燃煤锅炉等）与移动源排放（如车辆排放），最大的工业来源是火力发电、锅炉等，在城区，绝大部分来源于机动车尾气排放。

在众多的脱硝技术中，选择性催化还原法（SCR）因其较高的NOx脱除率（可达到80％以上）成为国际主流技术，而脱硝催化剂则是SCR技术的核心。分子筛类催化剂因具有高比表面积、丰富拓扑结构和宽温度窗口等特性，成为当前SCR脱硝催化剂的研究热点。其中，Cu-SSZ-13分子筛催化剂展现出了优异的催化性能和水热稳定性能，但仍存在一些不足，如在某些工况下的活性和稳定性有待进一步提升。

本研究聚焦于Cu-Ce-LA-SSZ-13催化剂，通过引入Ce和LA对传统的Cu-SSZ-13进行改性。Ce元素具有独特的氧化还原性能，能够在一定程度上提高催化剂的水热稳定性，且可以促进活性位点的分散；LA的加入则可能通过改变催化剂的表面性质和结构，进一步优化催化剂的性能。研究该催化剂的制备及其脱硝性能，有助于开发出更加高效、稳定的脱硝催化剂，以满足日益严格的环保要求，对解决大气污染问题具有重要的现实意义。同时，深入探究其脱硝性能，揭示其作用机制，也能够丰富脱硝催化剂的理论研究，为后续相关催化剂的设计和开发提供理论支撑。

1.2国内外研究现状

国外对脱硝催化剂的研究起步较早，在分子筛脱硝催化剂领域取得了众多成果。例如，在对Cu-SSZ-13催化剂的研究中，深入探究了铜离子在分子筛上的落位和存在状态，发现不同铜离子存在状态和含量对催化剂脱硝反应性能有重要影响，且通过先进的表征技术如透射红外以及CO脉冲吸附、原位漫反射红外光谱等对催化剂进行研究。在对分子筛催化剂进行改性研究时，尝试了多种元素的引入，包括稀土元素等，发现稀土元素的改性可增强催化剂的水热稳定性、抗硫中毒能力及优化活性位点分布，但也指出过量添加可能会产生负面效果。在制备方法上，开发了多种新颖的制备技术，像一锅法等，不仅降低了合成成本，还提升了离子进入催化剂的能力，优化了催化剂中活性组分的分布。

国内许多科研单位与企业针对我国燃料锅炉烟气和炼化烟气状况也开展了一系列研究。在Cu-SSZ-13分子筛催化剂的基础上，研究人员通过原位合成将第二金属元素加入分子筛中，如制备cu-ce-la-ssz-13分子筛催化剂，提高了cu-ssz-13分子筛的水热稳定性；也有利用水热条件下的离子交换引入分子筛，但这些方法存在制备过程繁琐，难以大面积普及的问题。在负载稀土金属氧化物改性Cu-SSZ-13分子筛催化剂方面，通过浸渍法负载Y?O?、Sc?O?、Yb?O?、Sm?O?等稀土金属氧化物，有效保护了分子筛的CHA结构，使得高温水热处理后的催化剂仍能维持较好的活性。然而，目前对于Cu-Ce-LA-SSZ-13催化剂的研究还不够深入系统，在制备方法的优化、多种元素之间协同作用机制的探究以及如何进一步提升催化剂在复杂工况下的脱硝性能等方面仍存在诸多不足，有待进一步深入研究。

1.3研究内容与方法

本研究的具体内容主要涵盖以下几个方面：

Cu-Ce-LA-SSZ-13催化剂的制备：探索不同的制备方法，如采用一锅法直接合成，研究如何使Ce和La离子作为补偿电荷的阳离子与Cu-TEPA模板剂一同高效进入骨架中；同时也尝试传统的离子交换法和浸渍法，对比不同制备方法对催化剂结构和性能的影响。通过改变制备过程中的参数，如原料比例、反应温