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介孔碳修饰石墨电极：开启硝基苯类化合物高效还原新路径

一、引言

1.1研究背景与意义

硝基苯类化合物（NitrobenzeneCompounds，NBCs）是一类含有硝基（-NO?）与苯环直接相连结构的有机化合物，在化工领域中应用广泛。其常见成员包括硝基苯、硝基甲苯、二硝基苯等，被大量用于染料、医药、农药、炸药等产品的生产过程。例如，在染料工业中，硝基苯常作为重要的中间体用于合成多种有机染料；在医药领域，一些硝基苯类化合物参与了抗生素、镇痛药等药物的制备。然而，这类化合物具有高毒性、难降解性以及生物累积性等特点，对生态环境和人类健康构成了严重威胁。

从生态环境角度来看，硝基苯类化合物一旦进入自然水体、土壤等环境介质，会对水生生物、土壤微生物等生态系统的基础组成部分产生毒害作用。有研究表明，低浓度的硝基苯就能抑制水生生物的生长和繁殖，影响其正常的生理代谢过程，如破坏鱼类的呼吸系统和神经系统，导致鱼类行为异常、生长迟缓甚至死亡。在土壤中，硝基苯类化合物会改变土壤微生物群落结构，降低土壤酶活性，进而影响土壤的肥力和自净能力，阻碍植物的正常生长发育。

在人类健康方面，硝基苯类化合物对人体具有多方面的危害。通过呼吸道吸入、皮肤接触或误食等途径进入人体后，它们会干扰人体的正常生理功能。硝基苯会引发高铁血红蛋白血症，使血液的携氧能力下降，导致人体组织缺氧，出现头痛、头晕、乏力、呼吸困难等症状，严重时甚至危及生命。长期接触硝基苯类化合物还可能对肝脏、肾脏等重要器官造成损害，增加患癌症的风险。

鉴于硝基苯类化合物的危害，对其进行有效的处理显得尤为重要。目前，硝基苯类化合物的处理方法主要包括物理法、化学法和生物法。物理法如吸附法、萃取法等，虽能去除部分硝基苯类化合物，但存在处理不彻底、易产生二次污染等问题；化学法中的化学氧化法需要使用大量的化学氧化剂，成本较高且可能引入新的污染物；生物法处理效率相对较低，且对环境条件要求苛刻。因此，开发高效、绿色、经济的硝基苯类化合物处理技术具有重要的现实意义。

电化学还原法作为一种新兴的处理技术，因其具有反应条件温和、操作简单、无二次污染等优点，受到了广泛关注。在电化学还原过程中，电极材料的性能对硝基苯类化合物的还原效率起着关键作用。介孔碳材料由于具有高比表面积、良好的导电性、丰富的孔道结构以及优异的化学稳定性等特性，成为修饰电极的理想材料。将介孔碳修饰在石墨电极表面，有望提高电极的电催化活性，增强对硝基苯类化合物的还原能力。通过优化介孔碳的制备工艺和修饰方法，可以调控修饰电极的表面结构和性能，进一步提高其对硝基苯类化合物的还原性能，为硝基苯类化合物的高效处理提供新的途径和方法。

1.2国内外研究现状

在介孔碳修饰电极的研究方面，国内外学者开展了大量工作。国外早在20世纪90年代就开始关注介孔材料在电极修饰领域的应用，随着材料合成技术的不断发展，有序介孔碳的合成方法逐渐成熟，如硬模板法、软模板法等被广泛应用于制备不同结构和性能的介孔碳材料。通过这些方法制备的介孔碳具有高度有序的孔道结构、较大的比表面积和良好的导电性，为其在电极修饰中的应用奠定了基础。相关研究将介孔碳修饰在玻碳电极表面，用于检测生物分子如多巴胺、尿酸等，发现修饰电极对这些生物分子具有良好的电催化活性，能够提高检测的灵敏度和选择性。国内在介孔碳修饰电极研究方面起步相对较晚，但近年来发展迅速。研究人员通过改进合成工艺，制备出具有特殊形貌和结构的介孔碳材料，并将其应用于环境污染物检测、能源存储与转换等领域。有学者制备了氮掺杂介孔碳修饰电极，用于检测重金属离子，结果表明该修饰电极对重金属离子具有较强的吸附能力和电催化活性，能够实现对痕量重金属离子的快速、准确检测。

对于硝基苯类化合物还原的研究，国外在反应机理和催化剂开发方面取得了一定成果。通过量子化学计算和实验研究相结合的方法，深入探讨了硝基苯在不同电极材料上的还原反应路径和动力学过程，发现反应条件如pH值、电极电位等对反应产物和反应速率有显著影响。在催化剂开发方面，研发了一系列新型催化剂，如贵金属催化剂、过渡金属氧化物催化剂等，用于促进硝基苯类化合物的还原反应，但这些催化剂存在成本高、易中毒等问题。国内研究主要集中在优化反应条件和探索新的还原方法上。研究了不同电解质溶液、反应温度和电流密度等条件对硝基苯电化学还原的影响，发现合适的反应条件可以提高硝基苯的还原效率和选择性。同时，探索了将电化学还原与其他技术如光催化、生物催化相结合的新方法，以实现硝基苯类化合物的协同降解。

尽管国内外在介孔碳修饰电极以及硝基苯类化合物还原方面取得了一定进展，但仍存在一些不足。在介孔碳修饰电极的研究中，如何进一步提高介孔碳与电极基底的结合稳定性，以及如何精确调控介孔碳的孔道结构和表面化学性质，以实现对