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二维碳修饰复合催化剂的制备及其可见光催化性能研究

一、引言

1.1研究背景

随着全球工业化进程的加速，环境污染和能源危机问题日益严重。光催化技术作为一种绿色、可持续的技术，能够利用太阳能驱动化学反应，在环境净化和能源转换领域展现出巨大的潜力，因而受到了广泛关注。

光催化反应的核心在于光催化剂，传统的光催化剂，如TiO?、ZnO等，由于其自身能带结构的限制，只能吸收紫外光，而紫外光在太阳光中的占比仅约5%，这极大地限制了光催化剂对太阳能的利用效率。此外，这些传统光催化剂还存在光生载流子复合率高的问题，导致其光催化活性较低。因此，开发新型高效的可见光响应光催化剂成为光催化领域的研究热点。

二维碳材料，如石墨烯、类石墨氮化碳（g-C?N?）等，因其独特的结构和优异的性能，在光催化领域展现出巨大的应用潜力。二维碳材料具有大的比表面积，能够提供更多的活性位点，有利于反应物的吸附和反应的进行。同时，其良好的电子传输性能可以有效促进光生载流子的分离和传输，降低载流子复合率，从而提高光催化效率。基于此，本研究致力于制备二维碳修饰复合催化剂，并深入探究其可见光催化性能。

1.2研究目的及意义

本研究旨在通过将二维碳材料与其他半导体或金属材料进行复合，制备出具有高效可见光催化性能的复合催化剂。具体目标包括：优化二维碳修饰复合催化剂的制备方法，提高催化剂的光催化活性和稳定性；深入研究不同二维碳材料以及复合方式对催化剂可见光催化性能的影响规律；揭示二维碳修饰复合催化剂的光催化反应机理，为其进一步的优化和应用提供理论基础。

二维碳修饰复合催化剂的成功开发，有望显著提高光催化技术对太阳能的利用效率，推动光催化技术在环境净化（如有机污染物降解、空气净化、水净化等）和能源转换（如光解水制氢、二氧化碳还原等）等领域的实际应用，为解决环境污染和能源危机问题提供新的有效途径。从学术角度来看，本研究有助于丰富和完善光催化材料的设计与制备理论，为开发新型高效光催化剂提供新思路和方法，促进光催化领域的进一步发展。

二、实验部分

2.1实验材料

本研究选用的二维碳材料主要为石墨烯和类石墨氮化碳（g-C?N?）。其中，石墨烯通过改进的Hummers法制备，以天然鳞片石墨为原料，经过氧化、超声剥离等步骤得到氧化石墨烯，再通过化学还原法还原为石墨烯。类石墨氮化碳则以三聚氰胺为前驱体，采用高温热聚合法制备。将三聚氰胺置于坩埚中，在马弗炉中以一定升温速率加热至550-600℃，并保持一定时间，冷却后研磨得到g-C?N?。

用于复合的半导体材料包括二氧化钛（TiO?）、氧化锌（ZnO）、硫化镉（CdS）等，均为分析纯试剂，购自国药集团化学试剂有限公司。金属材料选用银（Ag）、金（Au）等，以金属盐的形式（如硝酸银、氯金酸）提供，同样为分析纯，购自Sigma-Aldrich公司。实验中使用的其他化学试剂，如乙醇、丙酮、盐酸、氢氧化钠等，均为分析纯，用于溶液的配制、材料的清洗等操作。实验用水为去离子水，由实验室自制纯水机制备。

2.2实验仪器

实验中使用的主要仪器包括：扫描电子显微镜（SEM，JEOLJSM-7800F），用于观察材料的表面形貌和微观结构；透射电子显微镜（TEM，FEITecnaiG2F20），进一步分析材料的内部结构和元素分布；X射线衍射仪（XRD，BrukerD8Advance），用于测定材料的晶体结构和物相组成；紫外-可见漫反射光谱仪（UV-VisDRS，ShimadzuUV-3600），测量材料的光学吸收性能；荧光光谱仪（FL，HitachiF-7000），研究材料的光致发光特性，以评估光生载流子的复合情况；光催化反应装置（CEL-LAM500），配备300W氙灯模拟太阳光，用于进行光催化性能测试；高效液相色谱仪（HPLC，Agilent1260），用于分析光催化反应前后溶液中有机污染物的浓度变化。

2.3二维碳修饰复合催化剂的制备方法

2.3.1石墨烯-TiO?复合催化剂的制备

采用水热法制备石墨烯-TiO?复合催化剂。首先，将一定量的氧化石墨烯分散在去离子水中，超声处理30min，使其均匀分散。然后，加入适量的钛酸四丁酯，在剧烈搅拌下缓慢滴加稀盐酸调节溶液pH值至3-4。继续搅拌1h后，将混合溶液转移至聚四氟乙烯内衬的高压反应釜中，在180℃下反应12h。反应结束后，自然冷却至室温，产物经离心、洗涤（先用去离子水洗涤3次，再用乙醇洗涤3次）后，在60℃下真空干燥12h，得到石墨烯-TiO?复合催化剂。通过改变氧化石墨烯与钛酸四丁酯的比例，可以调控复合催化剂中石墨烯的含量。

2.3.2g-C?N?-ZnO复合催