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负载型Fe/Co基催化剂：制备工艺、性能探究与应用拓展

一、引言

1.1研究背景与意义

在当今社会，能源和环境问题已成为全球关注的焦点。随着传统化石能源的日益枯竭以及环境污染问题的不断加剧，开发高效、清洁的能源转换技术和环境治理方法迫在眉睫。催化剂作为一种能够改变化学反应速率而自身在反应前后不发生变化的物质，在能源和化工等领域中发挥着至关重要的作用。

负载型Fe/Co基催化剂由于其独特的物理和化学性质，在众多领域展现出了巨大的应用潜力。在能源领域，负载型Fe/Co基催化剂可用于燃料电池、金属-空气电池以及电化学氧还原等过程。在燃料电池中，其作为阴极氧还原反应（ORR）的催化剂，具有较高的催化活性和较低的成本，能够有效提高燃料电池的能量转换效率和寿命；在金属-空气电池中，可提高电池的充放电性能和循环寿命。在化工领域，其在有机合成、CO?加氢合成低碳烯烃以及香兰素加氢脱氧等反应中表现出优异的性能。例如在CO?加氢合成低碳烯烃反应中，负载型Fe基催化剂能够实现CO?的转化，生成重要的化工原料低碳烯烃，这对于缓解温室效应以及减少对传统化石能源的依赖具有重要意义；在香兰素加氢脱氧制备2-甲氧基-4-甲基苯酚的工艺中，负载型Co-Fe双金属催化剂能在相对温和的反应条件下提高产物的收率。

研究负载型Fe/Co基催化剂对于解决能源和环境问题具有重要的现实意义。从能源角度来看，高效的负载型Fe/Co基催化剂可以提升能源转换效率，助力开发新型清洁能源技术，缓解能源危机。从环境角度出发，其在污染物处理和CO?减排等方面的应用，有助于改善生态环境，推动可持续发展。

1.2国内外研究现状

国内外众多科研团队和学者对负载型Fe/Co基催化剂展开了广泛而深入的研究。在制备方法上，常见的有浸渍法、共沉淀法、溶胶-凝胶法、微液膜反应器法等。浸渍法操作相对简单，是将含有铁源和钴源的前驱体溶液浸渍到载体上，然后进行热处理，使活性组分与载体形成良好的相互作用，然而该方法可能导致活性组分在载体上分布不均匀。共沉淀法是使金属盐溶液与沉淀剂在一定条件下发生沉淀反应，从而将活性组分负载到载体上，但其制备过程较为复杂，且对反应条件的控制要求较高。溶胶-凝胶法通过金属醇盐的水解和缩聚反应形成溶胶，再经过凝胶化和热处理得到负载型催化剂，该方法能够制备出粒径小、分散性好的催化剂，但成本较高。北京化工大学的研究团队利用微液膜反应器使金属铁、钴和锆离子发生快速共沉淀反应和成核，再经晶化和高温转化得到一体式Co掺杂ZrO?负载的FeOx催化剂，在CO?加氢合成低碳烯烃反应中显示出优异的催化性能，转化率可达40-60%，目标产物低碳烯烃选择性为30-50%。

在催化性能研究方面，研究重点主要集中在提高催化剂的活性、选择性和稳定性。通过调控催化剂的组成、结构以及活性位点，来提升其催化性能。例如，大连理工大学郭新闻教授团队针对Fe/Co-基催化剂的高效设计与精准合成开展了一系列工作，采用“双重优化”设计策略，合成了一种具有原子分散Fe位点的新型二维MOF光催化剂：Fe/Ti-BPDC，其独特的电子转移机制为反应提供高比例的有效光生电子，实现了高活性高选择性的光催化CO?还原制甲酸；提出Co-基催化剂的晶相调控与价态调控两种策略，实现了在面心立方晶相Co催化剂与空间限域的CoO催化剂上高效的逆水煤气反应与C?+烃产物的选择性合成。

尽管国内外在负载型Fe/Co基催化剂的研究上取得了一定的进展，但仍存在一些不足之处。部分制备方法复杂、成本较高，不利于大规模工业化生产；催化剂在长期使用过程中的稳定性和抗中毒性能有待进一步提高；对于催化剂的作用机理和构效关系的研究还不够深入，难以实现对催化剂的精准设计和优化。

1.3研究目的与内容

本研究旨在通过对负载型Fe/Co基催化剂制备工艺的优化，提高其催化性能，并拓展其应用领域。具体研究内容如下：

探索新型制备工艺：尝试将多种制备方法相结合，或者开发新的制备技术，以克服传统制备方法的不足，降低制备成本，提高活性组分在载体上的分散度和与载体的相互作用。

优化催化剂组成与结构：系统研究Fe/Co比例、助剂种类及含量、载体性质等因素对催化剂组成和结构的影响，通过调控这些因素，获得具有最佳催化性能的催化剂组成和结构。

深入研究催化性能：在不同的反应体系中，如CO?加氢反应、有机合成反应等，详细考察负载型Fe/Co基催化剂的活性、选择性和稳定性，明确其在不同反应条件下的催化性能变化规律。

揭示催化作用机理：借助先进的表征技术，如X射线光电子能谱（XPS）、高分辨透射电子显微镜（HRTEM）、原位红外光谱