二维低对称性半导体二硫化铼各向异性光学响应特性研究.pdf

摘要

摘要

随着偏振光学器件向着微型化、灵敏化、集成化和多功能化方向的发展，对于二

维半导体材料各向异性光学响应的深入研究，将为构建新型偏振器件提供更加全面和

细致的理论和实验支撑。新型二维半导体二硫化铼（rheniumdisulfide，ReS）由于其

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独特的物理特性（如高的载流子迁移率、可调带隙、强的电化学性能、柔性和高的二

阶非线性系数等），在构建光电子器件（如光电探测器、太阳能电池、光电二极管和

场效应管等）方面具有广阔的应用前景。此外，ReS2属于三斜晶系，与常见的过渡

金属硫族化合物（transitionalmetaldichalcogenides，TMDs）相比，其具有强的面内

各向异性光学响应。基于此，本文以第一性原理计算的ReS2各向异性光学参数为理

论基础，设计了两部分光学实验，即角度分辨的偏振拉曼光谱和温度依赖的各向异性

光致发光光谱。通过这两部分实验，系统研究了ReS2的各向异性声子散射和激子光

激发过程。本文的主要研究内容和创新成果包括以下三个方面：

（1）利用第一性原理计算了ReS2的电子能带、介电函数、面内各向异性的折射

率和吸收系数等关键光学参数；并基于共聚焦拉曼系统设计了偏振拉曼光谱与各向异

性光致发光光谱实验方案。理论基础方面，运用第一性原理计算了ReS2单层到块体

的电子能带结构，结果表明ReS2禁带宽度从1.46eV（单层）减小到1.24eV（块体）。

并且，根据ReS2各向异性介电函数的色散关系，推导出各向异性折射率和吸收系数

的色散关系。该部分内容为后续实验分析ReS2各向异性光学响应起理论支撑作用。

实验基础方面，利用机械剥离方法制备了不同厚度的ReS2薄膜，并使用原子力显微

镜与拉曼光谱进行了表征。除此之外，在共聚焦拉曼实验仪器的基础上设计了角度分

辨的偏振拉曼光谱以及温度依赖的各向异性光致发光光谱实验装置。这为后续研究

ReS2各向异性光学响应提供了实验基础。

（2）ReS2厚度依赖的角度分辨的偏振拉曼光谱，反映ReS2面内各向异性的声子

散射过程。不同厚度ReS2薄膜的实验结果中，部分模式及部分厚度的角分辨偏振拉

曼光谱相对于标准三角函数关系发生了畸变。这种畸变归因于实验测量过程中的三种

“相位”因素，分别为：干涉引起的相位，双折射引起的相位差，以及由介电函数虚部

引起的拉曼张量元间的相位差。同时，从微观角度分析，导致ReS2面外振动模式的

角分辨偏振拉曼光谱具有显著的厚度相关性的原因，是面外振动模式的层间电声子耦

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西北大学硕士学位论文

合作用。面外振动模式的角分辨拉曼光谱随ReS2厚度变化这一特点，为研究其层间

相互作用提供了一种新的方案。这部分内容已在Nanosacle期刊上发表（SCI二区）。

（3）低温下ReS2各向异性的光致激子发光的研究。低温环境下（10K），ReS2

的光致发光特征峰峰位随层数增加发生红移，反映了ReS2带隙随其厚度增加而减小，

该结论与第一部分中第一性原理计算结果相吻合。并且，总结了小功率激发下ReS2

光致发光强度与入射光功率呈线性关系，随着入射光功率增大光致发光强度会出现饱

和现象。另外，温度升高使激子-声子相互作用对光致发光光谱贡献逐渐增强，导致

ReS2光致发光特征峰峰位随温度增加发生红移。最后，通过ReS2偏振依赖与偏振分

辨的光致发光光谱，不仅反映了ReS2对入射光各向异性的吸收，而且揭示了ReS2面

内两个激子的偶极矩方向与铼链的夹角分别为86°和10°。相关的研究工作正在整理

撰写中。

关键词：二硫化铼，各向异性，拉曼光谱，光致发光光谱，电子-声子相互作用

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