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硒的同位素地球化学 朱建明 环境地球化学国家重点实验室中国科学院地球化学研究所2014年首届“非传统稳定同位素地球化学暑期学校”,中国地质大学(北京)致谢美国伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校地质系Johnson教授,黄方博士,张兆丰博士,王相力博士中国地质科学研究院地质所 朱祥坤研究员及其课题组小组成员中国地质大学(北京) 李曙光院士及其研究团队成员中国科学院地化所、地质所、高能物理所等 同事的鼓励和支持报告内容一、硒的元素地球化学 二、硒同位素的分析技术三、硒同位素的分馏机制与应用一、硒的元素地球化学元素周期表硒的地球化学性质Se+H2OS+H2OSe6+A 硒的化学性质类似硫Se4+Se0B 硒与硫的地化差异C 硒是亲生物元素Se2-D S FeS2; Se FeSe2/CuSe/CuSe2稳定性CuSe(CuSe2)FeSe2(FeSe)Fe+Se+H2OFe+Cu+Se+H2OE. 硒的有机形态含硒蛋白(硒蛋氨酸等);DM-Se; DMD-Se等 硒在不同地质储库中的分布中国煤中硒与土壤硒的分布The distribution of soil Se in China 30 yrs ago (approved Tan et al.,2001, and modified)Fuel electric plants’ locations in China全球尺度上硒的地球化学循环Winkel, L. H. E, EST 2012火山环境中硒的地球化学循环 硒的微生物地球化学循环硒甲基化与HSe- 微生物对硒形态的转化是其耐受高硒的主要机制,表现为:硒的氧化与还原、同化与矿化、甲基化还原速率为氧化速率的103-104倍,依据微生物活动强弱变化,倾向在沉积环境中富集(Ron et al. 1998, 1999) 硒/含硒蛋白的作用硒还原、矿化与甲基化的酶或蛋白由哪些基因控制,涉及到哪些途径?就不得不考虑硒半胱氨酸作用(第21种氨基酸,终止密码子UGA)Se4+ 、Se6+进入细胞方式深入理解生命与地质环境的协同演化,在基因与蛋白质水平认识硒的还原与矿化机制。硒代半胱氨酸定点插入蛋白质特定位点技术 Tat secretion pathwaySeO32-SeO42-TatAInner MembraneMena-QuinonePoolTatCTatBe- donorDehydrogenaseSelenateReductaseFNRmRNAGene基于上述认识,Yee 等提出了Se6+还原的微生物分子基因研究(均与申请人在美和来华交流过),发现了控制Se6+还原的Tat基因簇,使硒的地质微生物学研究进入了基因水平,为硒还原与矿化机制的认识打开了一扇窗户[Se(VI), SeO42-] 被 Enterobacter cloacae SLD1a-1还原的分子模型. (Yee and Kobayashi, 2008)硒的环境效应与研究问题1、硒的环境效应硒是人体和动物的必需微量元素,其健康效应表现在:缺硒性反应症与硒中毒。湖北恩施是中国典型的高硒地区,上世纪60-90年代发生过人群爆发性和散发性硒中毒,现今表现为零星的家畜硒中毒。硒中毒在该区具有散发和集中爆发特点,但并非所有高硒区都出现硒中毒,前期研究将该区划分为高硒中毒区,高硒非中毒区和中低硒区。2、研究问题硒中毒发生途径不明,几十年来颇受争议;硒存在形式不清楚,无明确结论。方硒铜矿水硒铁石系列铜硒矿物硒铜蓝发现在表生风化环境中,在富有机质的还原环境下,铜离子也有可能控制硒的行为,且形成铜硒化物,其稳定范围比理论计算的实际范围要宽。石煤燃烧形成的自然硒原生型自然硒次生型自然硒其次,我们上述的富硒碳质岩石、废弃石煤堆中也发现了罕见的不同成因的自然硒、并解释了自然硒与系列硒矿物的成因。Zhu et al. 2004 Appl. Geochem.;2012, Chemical Geology.在上述基础上,进而在农田土壤发现了特高硒样品,硒含量变化346-2018 mg/kg,平均硒含量 899±548 mg/kg;推测了高硒土壤的形成存在人为活动的干预。 Zhu et al. 2008, Sci. Total Environment; Qin et al. 2012, Chemo, and 2013 E.I 地质环境中硒存在形式研究方法2.1 研究方法:A 连续化学提取技术;B SEM/TEM-EDX; C 基于同步辐射的X射线精细结构谱(XANES/EXAFS)提问与课间休息细菌还原形成的纳米硒颗粒(未发表资料)二、硒同位素的分析技术硒同位素及其表达方式1 δ82/76Se = 2.Δ = δ82/76SeA-δ82/76SeB 或ε = δ82/76SeA-δ82/76S
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