高含硫天然气中硫溶解度的预测模型研究.pdf

中文摘要 摘 要 天然气是我国能源结构的重要组成之一。近年来，我国政府大力调整能源结 构，提高天然气在能源结构的占比，并陆续开发投产了一大批高含硫天然气藏。 在高含硫天然气的开采过程中，由于温度、压力的降低，地层或输运管道中会发 生硫沉积现象。硫沉积不仅堵塞地层孔隙，降低地层渗透率，严重影响天然气产 量，还有可能由于硫沉积引起的管道堵塞和腐蚀导致严重的工程安全事故。硫沉 积现象的根本原因在于高含硫气中有溶解的单质硫。因此，研究高含硫天然气中 硫的溶解度是解决硫沉积问题的基础。本文主要研究高含硫天然气中硫溶解度的 预测问题，主要研究内容如下： ①提出了基于分子动力学模拟的硫在 H S 中溶解度的预测新方法，采用气固 2 共存法建立了H S 与单质硫共存的微观模型。同时，为了更精确地描述H S 分子， 2 2 对 H S 的势函数进行了修改。硫溶解度的模拟结果与实验数据对比的平均相对误 2 差为11.05%。新提出的方法与另外三种硫在H S 溶解度的预测模型相比，预测精 2 度得到了提升。 ②对目前所有H S，CO 以及CH 中硫溶解度实验数据进行了热力学一致性评 2 2 4 估，以通过理论的方法评估硫溶解度实验数据的可靠性。结果表明，进行热力学 一致性评估的实验数据中，有28%满足热力学一致性，44%不完全满足，28%不满 足。其中所有CH4 中硫溶解度实验数据，被认为是不可靠的。 ③提出了基于机器学习的高含硫天然气中硫溶解度预测模型。采用支持向量回 归(SVR)进行建模，并利用混沌萤火虫算法(CFA)对 SVR 的参数进行了优化。 CFA-SVR 预测模型预测的高含硫天然气、H S 以及CO 中的硫溶解度，与实验数 2 2 据对比，平均相对误差分别为4.51% 、2. 11%和10.12% 。误差小于之前学者基于半 经验公式或状态方程提出的硫溶解度预测模型。 关键词：硫溶解度；硫沉积；分子动力学；热力学一致性；机器学习 I 英文摘要 Abstract Natural gas is one of the most important components of Chinas energy structure. In recent years, a large number of sour gas reservoirs were successively developed. During the exploitation of sour gas, sulfur deposition is a serious problem in strata or pipelines due to the decrease of temperature and pressure. Sulfur deposition not only blocks formation pore, reduces formation permeability and seriously affects gas production, but also may cause serious engineering accidents. The existence of dissolved sulfur is the fundamental cause of sulfur depositi