Fe3O4@MgAl-LDH复合磁性材料负载纳米金催化剂的制备-结构及醇氧化性能研究--赵开.pptVIP

Fe3O4@MgAl-LDH复合磁性材料负载纳米金催化剂的制备，结构及醇氧化性能研究 指导教师：张慧 教授 报告人：赵开 2012年04月05日 概述 在化学合成中，选择性氧化醇得到相应的醛或酮是羰基化合物的一大重要转变。通过调节，选择不同pH值和不同Au的含量制备相应的Fe3O4@MgAl-LDH复合磁性材料负载纳米金催化剂，用相应的醇氧化为相应的醛或酮的反应测定其产物的转化率和选择性，从而判断出催化剂反应活性的高低。制备的催化剂例如Fe3O4@CuMgAl-LDH复合磁性材料负载纳米金催化剂，Fe3O4@Ni3Al-LDH复合磁性材料负载纳米金催化剂，Fe3O4@MgCrAl-LDH复合磁性材料负载纳米金催化剂等等。 实验过程及步骤 由于制备催化剂种类较多，制备方法大致相同，故以制备直径为450nm的Fe3O4@MgAl-LDH复合磁性材料负载纳米金催化剂为例作简要说明： 实验过程与步骤 Fe3O4@MgAl-LDH负载Au催化剂的制备 Fe3O4@MgAl-LDH载体的制备 Fe3O4（直径450nm）的制备 醇氧化性能研究 制备方法 1. Fe3O4（直径450nm）的制备 Ⅰ 用电子天平分别称取的FeCl3·6H2O固体颗粒3.24348g，NaAc·3H2O固体颗粒8.63835g，用100mL量筒量取溶剂乙二醇溶液80mL。将NaAc·3H2O加入200mL烧杯中，加入80mL乙二醇，再加入FeCl3·6H2O固体颗粒。Ⅱ 将加入药品的200mL烧杯放入40℃的水浴锅中用玻璃棒不断搅拌，溶解。Ⅲ 溶解充分后，用玻璃棒引流至反应釜中，放入200℃烘箱内，反应8小时。Ⅳ 取出反应釜，用自来水冷却至室温，打开反应釜，把反应物用去离子水转移至200mL的烧杯中。Ⅴ 用去离子水和乙醇溶液间隔洗涤3次，最后用少量乙醇溶液封液，备用。 NaAc·3H2O 乙二醇 FeCl3·6H2O 转移 200℃ 8小时 40℃ 2. Fe3O4@MgAl-LDH载体的制备 Ⅰ 将制备好的纳米Fe3O4粒子（直径450nm）2.78g加入50mL去离子水并超声15min后转移至250mL四口烧瓶中，同时放入已经校正过的pH计，以pH=9为例，控制pH=9，通氮气保护，气流量在25-30mL/min之间。Ⅱ 将配置好的碱液（NaOH水溶液，电子天平称取NaOH固体1.6g，配置浓度为0.2mol/L）和盐液（Mg（NO3）2和Al（NO）3水溶液，分别用电子天平称取Mg（NO3）2·6H2O固体2.31g和Al（NO）3·9H2O固体1.688g）用玻璃棒引流分别装入碱液和盐液的输液瓶中，向不断搅拌的四口烧瓶内缓慢滴加，先滴加碱液，使其处于碱性条件下，再滴加盐液，直至盐液滴加完毕且pH =9。反应时间在2小时左右。Ⅲ 撤去pH计，改为冷凝管，放入80℃水浴锅中晶化18小时。Ⅳ 晶化结束后转移至200mL烧杯中，用烧开的去离子水洗涤5次，放入60℃烘箱中干燥24小时后，研磨，装瓶。洗涤过程始终用磁性分离技术。 Fe3O4粒子（直径450nm） 碱液 盐液 2小时左右 晶化18h 80℃ 3. Fe3O4@MgAl-LDH负载Au催化剂的制备 以负载2wt%的Au为例。在250mL的四口烧瓶中用1000μL移液枪和100mL量筒分别量取HAuCl4·4H2O溶液4.3mL和去离子水210mL，同时放入校正过的pH计，控制pH值，例如pH=9。不断滴加NaOH溶液，使其始终保持pH=9，大约2小时左右，其数值稳定后，将pH计换为冷凝管加入已经制备好的载体Fe3O4@MgAl-LDH并放入80℃水浴锅中搅拌一小时，冷却至室温后测量溶液的pH值，转移至200mL烧杯中用去离子水洗涤，60℃干燥24小时后，研磨，备用。洗涤过程始终用磁性分离技术。 若制备通过氢气还原的Fe3O4@MgAl-LDH负载Au催化剂，则将Fe3O4@MgAl-LDH负载Au的催化剂放入管式炉里，通入氢气，温度设定为200℃，还原两小时，冷却后取出，此催化剂即为还原过的Fe3O4@MgAl-LDH负载Au催化剂。 HAuCl4·4H2O溶液和去离子水 滴加NaOH溶液 大约2h 已经制备好的载体 1h 60℃干燥24h 研磨，备用 4. 醇氧化性能研究苯乙醇氧化苯乙醛的反应 在含有磁子且配有回流冷凝管的50mL两口瓶中分别用1000μL和200μL移液枪加入甲苯溶剂5mL，1-苯基乙醇0.12mL以及制备好的Fe3O4@MgAl-LDH复合磁性材料负载纳米金催化剂0.2g，放入油浴电磁搅拌锅中，在80℃并且通有氧气，气流量为30mL/min的条件下