金钯催化剂上丙烯选择催化还原no反应的研究物理化学专业论文.docxVIP

优秀毕业论文 精品参考文献资料 硕士学位论文金 硕士学位论文 金-钯催化剂上丙烯选择催化还原NO反应 的研究 Study on Selective Catalytic Reduction of NO with Propylene over Au—Pd Catalysts 作者姓名： 王型 学科、专业： 塑理丝堂 口 学 —丐： 2 1207255 指导 教师： 王逝蓥副麴援 完成 日期： 2015．06．10 大连理工大学 Dalian University ofTeclmology 万方数据 大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究 大连理工大学学位论文独创性声明 作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究 工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外， 本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请 学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献 均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。 若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。 学位论文题目： 金二鱼催丝剂土西燧选搔催焦圣厦盟Q区廑鲍婴窥 作者签名：—————王奉卜——一日期：—独年—L月jL日 万方数据 大连理工大学硕士学位论文摘 大连理工大学硕士学位论文 摘 要 纳米金催化剂由于其独特的低温催化性能和良好的抗氧能力，成为汽车尾气消除反 应中具有应用潜力的催化剂。目前负载型单金属纳米金催化剂在氮氧化物脱除反应中的 应用已经有了一些研究，但存在温度窗口窄、高温稳定性差等问题限制其应用。双金属 纳米金催化剂因其独特的电子和几何效应在很多反应中表现出优异的催化性能，但在 NO还原反应中应用的文献鲜有报道。本论文重点考察了Au．Pd双金属催化剂在丙烯选 择催化还原NO反应(c3H6．SCR)中的催化性能，并取得了一些有意义的结果： 1．采用沉积一沉淀法制备了不同Au／Pd配比的Au—Pd／A1203双金属催化剂，考察其 在C3H6一SCR氮氧化物反应中的催化性能。结果表明：在以0．2％N0／0．2％C3H6／4％OJHe 为原料气，空速为24，000 h。1的条件下，Auo．9Pdo．1／A1203催化剂上，400 oC时NO转化率 最高，达到50％，且N2选择性为100％。而在相同条件下，I％Au／A1203催化剂，450 oC 时NO转化率最高，达到42％，400 oC时NO转化率只有37％。但随着Pd加入量的增 多，反应的温度窗口向更低的温度移动，NO转化为N2的转化率降低，一部分NO转化 为N20。 2．催化剂的制备方法、焙烧气氛、焙烧温度及氧气浓度等因素对Au—Pd／A1203催化 剂在c3H6．SCR反应中的催化性能有不同程度的影响。采用沉积．沉淀法制备，且在HJAr 气氛下，400 oC焙烧，可以得到催化性能最好的Auo．9／do．I／A1203催化剂。XRD、 STEM—EDX、XPS等结果表明：金属态的金、钯纳米粒子均匀分散在载体上，粒径大小 为2-4 nm，且双金属催化剂中Au和Pd之间存在相互作用。02浓度的增加有利于 c3H6一SCR反应，这可能是因为高浓度的02可以促进C3H6的部分氧化以及NO的氧化， 生成重要的中间物种(如CxHyOz、N02或NOy)，而这些物种被认为是促进SCR反应的 重要物质。Allo．9lao．L／A1203催化剂在以O．2％NO／0．2％C3H6／4％02／He为原料气，空速 24，000 h‘1的条件下，400 oC反应了30 h，反应活性没有明显的下降，说明该催化剂具有 较好的抗氧和抗高温烧结能力。 3．采用浸渍法制各了不同Au／Pd配比的Au-Pd／SSZ．13催化剂，考察其在C3H6．SCR 反应中的催化性能。结果表明：Auo_25Pdo．25／SSZ-13双金属催化剂表现出比单金属更好的 催化性能。在以0，2％NO／0，2％C3H6／4％02／He为原料气，空速24，000 h1的条件下，300 oC 时NO转化率最高，达到78％，N2选择性为82％。 关键词：Au-Pd；选择催化还原；NO；C3H。 万方数据 金．钯催化剂上丙烯选择催化还原NO 金．钯催化剂上丙烯选择催化还原NO反应的研究 Study on Selective Catalytic Reduction of NO with C3H6 over Au—Pd Catalysts Abstract Nano—gold catalysts have become potential application catalysts in the reaction of automobile exhaust eliminatio