富氧条件下三种贵金属催化NO反应的特性-环境科学与工程专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 Classified Index: X506 U.D.C: 504 Dissertation for the Master Degree in Engineering CHARACTERISTICS OF NO REACTION ON THE THREE METAL PRECIOUS METAL CATALYSTS UNDER THE CONDITION OF ENRICH OXYGEN Candidate： Zhang Tiexin Supervisor： Associate Prof. Zhu Rongshu Academic Degree Applied for： Master Degree in Engineering Speciality： Environmental Science and Engineering Affiliation： Shenzhen Graduate School Date of Defence： December, 2013 Degree-Conferring-Institution： Harbin Institute of Technology 哈尔滨工业大学工学硕士学位论文 哈尔滨工业大学工学硕士学位论文 摘 要 氮氧化物（主要为 NO 和 NO2）是大气的主要污染物之一，NO 可以通 过光照形成“光化学烟雾”、造成酸雨影响人 类正常的生产生活。在 NO 的排 放源中机动车尾气占很大的比重，而且随着全球能源的日益枯竭，越来越多 的机动车开始采用稀燃技术，这导致 “三效”催化剂失活。为了研制出在富 氧条件下有效分解 NO 气体的催化剂，了解富氧条件下 NO 在各种催化剂表 面的反应过程就显得十分必 要。本文在课题组前期的工作基础上，研究了 Pd、 Au、Ag 三种贵金属在富氧条件下催化 NO 的主要反应为研究对象，考察催 化 剂 制 备 条 件 对 三 种 贵 金 属 催 化 NO 反 应 的 影 响 ， 以 及 在 富 氧 气 氛 中 添 加 SO2、H2O、CO 和 C2H4 等气体时对 NO 反应的影响。 本文采用固定床程序升温系 统和原位红外来研究 三种贵金属在富氧条件 下催化 NO 的反应。结果表明三种贵金属催化 NO 反应基本过程相似，随着 反应温度的上升，贵金属催化 NO 先吸附于催化剂表面，吸附态的 N 和 NO 再发生反应形成 N2/N2O，最后催化剂表面留下活性 O 再与反应气氛中的 NO 反应生成 NO2 其中主要发生的反应 为吸附分解还原反应和氧化反应。 考 察 了 制 备 条 件 对 催化 NO 反 应 的 影 响 ， 结 果 表 明 ： 对 于 金 属 Pd， 1.5%H2/N2 下 500 ℃煅烧，负载量为 5%的 Pd/TiO2 催化剂有利于 NO 发生还 原反应和氧化反应；对于金属 Au，还原气氛下 400 ℃煅烧，负载量 1%的 Au/ZrO2 催 化 剂 有 利 于 NO 发 生 还 原 反 应 ， 而 还 原 气 氛 下 600 ℃ 煅 烧 的 5%Au/ZrO2 催化剂有利于 NO 发生氧化反应；对于金属 Ag，N2 气氛下 600 ℃ 煅烧的 5%Ag/TiO2 催化剂有利于 NO 发生还原反应和氧化反应。 考察了反应气氛对催化 NO 反应的影响，50 ml/m3 以上浓度 SO2 对 Pd 催化 NO 发生还原反应表现出一定的促进 ，50 ml/m3 以下对 Ag 催化 NO 还原 反应有一定促进，对于 Au 催化 NO 还原表现出抑制作用，对于三种金属催 化 NO 氧化反应均表现出抑制作用；H2O 的添加对 Pd 催化 NO 的还原和氧化 反应表现出抑制作用，但是对 Au 和 Ag 表现出对 NO 氧化反应的抑制作用， 对 NO 的还原反应表现出一定的促进作用；添加 CO 和 C2H4 等还原性气体后 对于 Pd 和 Au 均表现出促进 NO 发生还原反应，抑制 NO 发生氧化反应。 关键词：富氧；贵金属；制备条件；反应氛围 I - Abstract Nitric Oxide, mainly NO and NO2, is major pollutant in the atmosphere. NO is not only toxicate, but also can be the caus e of photochemical smog and acid rain, both of which have great impact on human ’s life. Among the various emission sources of NO, the motor vehicle exhaust i